La conversion catalytique précise des liaisons chimiques est un objectif primordial en catalyse. Les enzymes, en tant que biocatalyseurs efficaces, sont bien connues pour leur activité catalytique élevée, leur sélectivité et leur spécificité de substrat dans des conditions de réaction douces, qui peuvent être attribuées à la catalyse synergique de plusieurs sites actifs.
Inspirée par le mécanisme catalytique des enzymes, la conception rationnelle de catalyseurs avec plusieurs sites actifs pour stabiliser la TS et accélérer l'étape de détermination de la vitesse est une stratégie prometteuse pour atteindre une activité et une sélectivité élevées.
Cependant, intégrer plusieurs sites actifs dans un seul catalyseur sans interférence pendant le processus catalytique reste un énorme défi car il est difficile de combiner à volonté différents groupes fonctionnels, en particulier des groupes incompatibles.
La modularité est une méthode de décomposition de systèmes complexes en différents sous-modules gérables, chacun étant indépendant des autres et fonctionnant ensemble d'une certaine manière. Ainsi, il est hautement souhaitable de construire un système catalytique modularisé qui imite la catalyse synergique des enzymes.
Une équipe de recherche dirigée par le professeur Qihua Yang de l'Université normale du Zhejiang, en Chine, a rapporté la construction d'un système catalytique modulaire pour l'hydrogénation par transfert catalytique (CTH) utilisant des structures organiques covalentes (COF) et du Cu2 commercial. Cr2 O5 pour simuler la fonction des groupes d'acides aminés et les sites actifs des enzymes, respectivement.
Les résultats ont été publiés dans le Chinese Journal of Catalysis. .
Dans le CTH de différents aldéhydes avec de l'alcool isopropylique, le système catalytique modularisé avec à la fois des COF et du Cu2 Cr2 O5 démontre une activité énormément améliorée par rapport à Cu2 Cr2 O5 . Des recherches mécanistiques et des calculs théoriques suggèrent que les COF peuvent interagir avec le groupe hydroxyle de l'alcool isopropylique via des liaisons hydrogène, facilitant la déshydrogénation de l'alcool isopropylique et favorisant le transfert d'atomes d'hydrogène entre l'isopropanol et les aldéhydes, améliorant ainsi l'activité catalytique.
De plus, le système catalytique modularisé peut être remplacé par différents sous-modules.
Plus d'informations : Xin Liu et al, Construction d'un système catalytique modulaire pour l'hydrogénation par transfert :effet promotionnel des liaisons hydrogène, Chinese Journal of Catalysis (2023). DOI :10.1016/S1872-2067(23)64499-7
Fourni par l'Académie chinoise des sciences
