Les hybrides hydrogel-polymère sont largement utilisés dans une variété d'applications pour former des dispositifs biomédicaux et de l'électronique flexible. Cependant, les technologies sont actuellement limitées aux stratifiés hybrides hydrogel-polymère contenant des caoutchoucs de silicone. Cela peut considérablement limiter la fonctionnalité et les performances des appareils et des machines à base d'hydrogel-polymère. Dans une nouvelle étude, Qi Ge, et une équipe de scientifiques en mécanique, systèmes mécatroniques, électronique souple, chimie et conception avancée en Chine, Singapour et Israël ont démontré une approche d'impression tridimensionnelle (3-D) multi-matériaux simple et polyvalente. La méthode a permis le développement de structures 3-D hybrides complexes contenant de l'acrylamide hautement extensible et à haute teneur en eau-diacrylate de poly(éthylène glycol) (PEGDA) abrégé en hydrogels AP, lié de manière covalente avec divers polymères durcissables aux ultraviolets (UV). L'équipe a imprimé les structures hybrides sur une imprimante 3D multi-matériaux basée sur le traitement numérique de la lumière (DLP) auto-construite. Ils ont facilité la liaison covalente entre l'hydrogel AP et d'autres polymères par polymérisation incomplète initiée par un photoinitiateur soluble dans l'eau. L'équipe a présenté quelques applications basées sur cette approche pour proposer une nouvelle façon de réaliser des dispositifs et des machines souples multifonctionnels en liant un hydrogel avec divers polymères sous des formes 3D. L'ouvrage est désormais publié sur Avancées scientifiques .

La nouvelle approche de l'impression 3D

Les hydrogels sont des réseaux polymères contenant de l'eau qui ont une variété d'applications dans les dispositifs biomédicaux et l'électronique flexible. De nombreuses applications en ingénierie des matériaux combinent des hydrogels avec d'autres polymères pour concevoir des structures hybrides à protéger, renforcer ou ajouter de nouvelles fonctionnalités aux constructions d'hydrogel telles que la peau lubrifiante à base d'hydrogel et le revêtement anti-déshydratation élastomère. Cependant, la plupart des polymères qui forment des hybrides avec des hydrogels sont principalement limités aux caoutchoucs de silicone et aux structures stratifiées qui limitent la fonctionnalité et les performances de ces dispositifs et machines. Par conséquent, les scientifiques des matériaux visent à développer des stratégies alternatives efficaces. Dans ce travail, Ge et al. ont signalé une approche d'impression 3D multi-matériaux simple et polyvalente pour développer des structures hybrides 3-D. La nouvelle méthode ouvrira une voie efficace pour développer des dispositifs logiciels et des machines avec des fonctionnalités et des performances considérablement étendues.

Impression 3D multi-matériaux avec d'autres matériaux

Les matériaux contenaient des hydrogels hautement étirables avec une teneur élevée en eau, lié de manière covalente avec divers polymères durcissables aux UV insolubles dans l'eau tels que les élastomères, polymères rigides, polymères à mémoire de forme et réseaux de méthacrylate durcis aux UV. Comme preuve de concept, ils ont utilisé l'approche d'impression 3D multi-matériaux et ont démontré un certain nombre d'applications, notamment l'impression 4D de stents cardiovasculaires pour l'administration de médicaments et l'impression 3D de conducteurs ioniques. Ge et al. d'abord imprimé les structures hydrogel-polymère sur un auto-construit, haute résolution, imprimante 3D multi-matériaux à haute efficacité basée sur le traitement numérique de la lumière utilisant une approche « bottom-up ». Pendant le processus, La lumière UV numérisée irradiée par le projecteur UV était placée sous la platine d'impression et pouvait être déplacée verticalement pour contrôler l'épaisseur de chaque couche imprimée. Une surface en verre entre la platine d'impression et le projecteur UV supportait deux ou trois flaques de solution de précurseur de polymère pour fournir une solution de précurseur selon les besoins. Les scientifiques ont utilisé du diacrylate d'acrylamide-poly(éthylène glycol) hautement extensible et à haute teneur en eau durcissable aux UV (PEGDA), connu sous le nom d'hydrogel AP. Ils ont obtenu les polymères durcissables aux UV en tant que polymères d'impression 3D à base de méthacrylate disponibles dans le commerce.

Mécanisme de liaison des matériaux

L'équipe a exploré les mécanismes qui ont permis à l'hydrogel AP de se lier fermement avec d'autres polymères durcissables aux UV à base de méthacrylate. Pour ça, ils ont préparé la solution de précurseur d'hydrogel AP en mélangeant les poudres d'acrylamide, Polymère PEGDA et photoinitiateurs hydrosolubles dans l'eau. Ils ont ajusté le comportement mécanique du matériau en modifiant le rapport des polymères hybrides et en régulant la teneur en eau. Le photoinitiateur soluble dans l'eau auto-préparé (2, 4, L'oxyde de 6-triméthylbenzoyl diphénylphosphine abrégé en TPO) a formé un composant clé de la solution de précurseur d'hydrogel AP, le rendant hautement durcissable aux UV et imprimable en 3D. Pour imprimer en 3D une structure hybride contenant l'hydrogel AP et d'autres polymères, Ge et al. a également choisi un certain nombre de solutions de précurseurs de polymères disponibles dans le commerce tels que les monomères à base de méthacrylate, réticulants et oligomères.

La méthode d'impression 3-D multi-matériaux a produit des structures chimiques avec le mécanisme de liaison d'interface proposé entre l'hydrogel AP et le monomère méthacrylate. Les radicaux réactifs à l'interface du matériau ont permis une liaison chimique entre les couches de polymère et d'hydrogel. Pour valider le mécanisme proposé de liaison interfaciale, Ge et al. effectué une spectroscopie infrarouge à transformée de Fourier (FTIR) et comparé la conversion et la cinétique de polymérisation entre les matériaux. Ge et al. puis a étudié la ténacité interfaciale entre l'hydrogel et le polymère durcissable aux UV en effectuant des tests de pelage à 180 degrés. Les résultats ont montré que l'énergie nécessaire pour casser l'interface hydrogel-polymère était supérieure à l'énergie nécessaire pour casser l'hydrogel lui-même.

Preuve de concept :imprimée en 3D, composites rigides polymère-hydrogel, endoprothèses cardiovasculaires et dispositifs électroniques flexibles

Basé sur les propriétés des nouveaux matériaux, Ge et al. composites d'hydrogel renforcés de polymères rigides faciles à développer avec des performances mécaniques et une flexibilité de conception supérieures. L'équipe a conçu une série de microstructures pour renforcer la rigidité et a exploré le défi existant de l'inadéquation de la rigidité entre les hydrogels et les tissus humains, ce qu'ils ont démontré en imprimant un ménisque constitué d'hydrogel AP renforcé par un polymère rigide Vero. Ils ont ajusté mécaniquement le matériau en faisant varier les microstructures rigides pour traduire le matériau pour une fonctionnalité et des performances améliorées pour les matériaux et tissus biologiques imprimés en 3D. Les scientifiques ont ensuite utilisé des polymères à mémoire de forme (SMP) comme matériau d'impression 4D idéal pour imprimer en 3D des stents cardiovasculaires de forme pouvant se dilater dans les vaisseaux sanguins avec sténose. Ils ont utilisé l'impression 3-D multi-matériaux pour transmettre la fonctionnalité de libération de médicament dans le stent cardiovasculaire SMP en incluant de l'hydrogel dans la construction.

Ils ont programmé le stent SMP dans une forme compacte et ont récupéré sa forme d'origine lors de l'implantation à une température programmée différente. A l'aide d'une imprimante multi-matériaux DLP (digital-light processing), ils ont développé le stent SMP-hydrogel et chargé un colorant rouge dans la construction pour imiter la libération du médicament. The team conducted the experiment in a plastic tube to show stent expansion upon implantation and hydrogel-based drug release. Après, they employed the ionic conductivity of hydrogels as a promising property for flexible electronics. Pour ça, they printed a soft pneumatic actuator with a hydrogel strain sensor and conducted finite element analysis (FEA) to simulate bending of the structure to form a printed flexible electronic device with a 3-D ionic conductive hydrogel lattice structure and water-proof elastomeric protective skin.

Perspectives

De cette façon, Qi Ge and colleagues developed a simple and versatile multi-material 3-D printing approach to fabricate highly complex, hybrid 3-D architectures. They then used a self-built digital-light processing multi-material 3-D printer to form hydrogel-polymer hybrid 3-D structures. The team displayed a series of applications including a 3-D printed meniscus, 4-D printed cardiovascular stent and a 3-D printed ionic conductor, as advantages of the approach.

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