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    Catalyseurs enzymatiques hybrides synthétisés par une approche de novo pour étendre la biocatalyse

    Crédit :Chinese Journal of Catalysis

    Les deux principaux défis de la catalyse enzymatique industrielle sont le nombre limité de types de réactions chimiques catalysées par des enzymes et l'instabilité des enzymes dans des conditions difficiles en catalyse industrielle. Il est urgent d'étendre la catalyse enzymatique à une plus grande étendue de substrats et d'une plus grande variété de réactions chimiques et de régler le microenvironnement entourant les molécules enzymatiques pour obtenir des performances enzymatiques élevées.

    Récemment, une équipe de recherche dirigée par le professeur Jun Ge de l'Université de Tsinghua, La Chine a passé en revue leurs efforts en utilisant l'approche de novo pour synthétiser des catalyseurs enzymatiques hybrides qui peuvent relever ces deux défis et la relation structure-fonction est discutée pour révéler les principes de conception de catalyseurs enzymatiques hybrides. Les résultats ont été publiés dans Journal chinois de catalyse .

    En 2012, ils ont d'abord signalé une méthode de coprécipitation pour préparer des composites enzyme-cristal inorganique. La méthode de coprécipitation est généralement utilisée pour préparer des catalyseurs enzymatiques hybrides avec divers cristaux inorganiques, y compris les MOF. En 2014, ils ont d'abord proposé une stratégie de coprécipitation pour synthétiser directement des MOFs protéinés. La stratégie de coprécipitation pour la synthèse de composites enzyme-MOF est largement utilisée dans différents types de MOF, enzymes, protéines, ADN, siARN, anticorps, et même des cellules. Les mécanismes d'amélioration de l'activité et de la stabilité des enzymes dans l'environnement confiné des MOF ont été discutés. De plus, ils ont construit des composites multienzyme-MOF pour améliorer la réaction en cascade dans un échafaudage confiné et ont développé un grain grossier, modèle particulaire pour comprendre l'origine de l'augmentation de l'activité.

    L'activité apparente des enzymes dans les MOF avec une taille de pores limitée est généralement compromise lorsque le substrat enzymatique a un poids moléculaire relativement élevé. En introduisant des défauts dans la matrice MOF pour générer des pores plus gros, les restrictions de diffusion peuvent être atténuées. Par conséquent, ils ont développé des méthodes pour introduire des défauts dans les MOF pendant la coprécipitation. Réglage de la concentration des précurseurs des MOFs, Des MOF défectueux et même amorphes peuvent être synthétisés. Ces défauts ont créé des mésopores dans les composites, a facilité l'accès des substrats aux enzymes encapsulées et amélioré l'activité enzymatique apparente. Le mécanisme de génération de défauts a été minutieusement étudié et compris.

    De plus, au lieu de l'encapsulation enzymatique, de petits cristaux inorganiques peuvent croître in situ dans un environnement confiné à la surface d'une enzyme pour combiner catalyse enzymatique et chimiocatalyse. Ils ont démontré comment construire un catalyseur hybride enzyme-métal pour combiner efficacement la catalyse enzymatique et la catalyse en grappes métalliques. Des conjugués lipase-polymère simples en tant que nanoréacteurs confinés ont été utilisés pour la génération in situ de nanoparticules/clusters de Pd afin d'accomplir une résolution cinétique dynamique chimioenzymatique (DKR) des amines. L'activité distincte dépendante de la taille des nanoparticules de Pd a été observée. Des expériences et des simulations ont suggéré que l'ingénierie de l'état d'oxydation du Pd joue un rôle important dans l'activité du Pd dans le catalyseur hybride. Cette stratégie de construction de catalyseurs hybrides enzyme-métal avec une excellente compatibilité entre les activités enzymatiques et métal-catalytiques conduit à de nombreuses applications potentielles dans l'industrie chimique.


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