Les scientifiques des matériaux doivent être capables d'exercer un contrôle ultrarapide de la matière en utilisant un champ électromagnétique puissant à l'échelle atomique pour comprendre la dynamique d'ionisation et les excitations dans les solides. Les chercheurs peuvent coupler des impulsions térahertz d'une durée de picoseconde à des nanostructures métalliques pour générer des champs électriques extrêmement localisés et intenses. Dans un nouveau rapport maintenant sur Avancées scientifiques , Angela Vella et une équipe de recherche du CNRS et de l'Institut universitaire de France ont contrôlé l'émission d'ions de champ à travers des nanopointes métalliques. Le champ proche térahertz a induit une évaporation ultrarapide athermique des atomes de surface sous forme d'ions à l'échelle subpicoseconde, la pointe agissant comme un amplificateur de champ. L'interaction térahertz-ion ultrarapide a offert un contrôle sans précédent sur les impulsions d'ions libres ultrarapides à imager, analyser et manipuler la matière à l'échelle atomique. Dans ce travail, Vella et al. a démontré la microscopie à sonde atomique térahertz comme une nouvelle plate-forme pour la microscopie avec une résolution atomique et chimique.

Les bases de la tomographie par sonde atomique

La capacité de coupler des champs électromagnétiques à des nanostructures à l'état solide pour contrôler les propriétés de base de la matière à l'échelle nanométrique suscite de plus en plus d'intérêt pour une variété d'applications, notamment la chimie, catalyse, Microscopie et imagerie électroniques à détection de gaz et ultrarapides. Le principe de base de la tomographie par sonde atomique (APT) implique l'émission de champ d'ions positifs à partir d'une pointe acérée en tant que technique d'imagerie basée sur l'évaporation de champ contrôlé d'atomes à partir d'un échantillon en forme d'aiguille nanométrique sous un champ électrique puissant. La technique était attrayante en raison de sa capacité à fournir une résolution spatiale inférieure au nanomètre dans les trois dimensions de l'espace, avec une sensibilité chimique élevée à travers des éléments périodiques entiers et leurs isotopes.

Tomographie par sonde atomique assistée par laser

En premier, la méthode de tomographie par sonde atomique était limitée aux matériaux conducteurs en raison de l'utilisation d'impulsions à haute tension pour déclencher l'évaporation des ions. Le développement de la tomographie par sonde atomique assistée par laser (La-APT) a permis l'analyse de matériaux semi-conducteurs et diélectriques. Pendant La-APT, les scientifiques ont évaporé l'échantillon atome par atome via les actions combinées d'un champ continu élevé et d'une impulsion laser ultracourte. En raison des limites existantes, le potentiel de l'APT basé sur le térahertz pour effectuer une imagerie à haute résolution était très prometteur bien qu'essentiel pour acquérir une connaissance plus approfondie de la physique sous-jacente des interactions térahertz-impulsion-matière. Les chercheurs ont montré l'amélioration des champs térahertz dans les nanopointes polarisées positivement pour déclencher l'émission d'ions chargés positivement à partir de la surface de la nanostructure pour présenter un instrument APT assisté par térahertz à haute résolution chimique et spatiale.

Lors des expérimentations, l'équipe s'est concentrée sur un champ térahertz puissant à cycle unique généré à partir d'un plasma d'air bicolore sur une pointe en aluminium polarisée à plusieurs kilovolts. Ils ont combiné une impulsion proche infrarouge (NIR) avec l'impulsion térahertz et l'ont focalisée de manière colinéaire sur une pointe en aluminium polarisée à plusieurs kilovolts. À l'aide des mesures du temps de vol, ils ont récupéré le rapport masse/charge, et à partir de la position d'impact sur le système de détection, ils ont reconstitué le volume évaporé en utilisant une loi de projection inverse. Les chercheurs ont noté les traces temporelles des impulsions térahertz générées pour deux directions de champ ou polarités inversées mesurées par échantillonnage électro-optique à l'extérieur de la chambre de la sonde atomique. Vella et al. mesuré le champ térahertz au sommet de l'échantillon en utilisant ce champ pour piloter l'émission d'électrons de la pointe en aluminium polarisée négativement sous éclairage NIR pour montrer comment la pointe fonctionnait comme une diode de redressement ultrarapide. L'équipe a noté le même écart par rapport à l'impulsion térahertz incidente en raison de la réponse de l'antenne à la pointe. Les résultats ont indiqué que l'amplitude de l'impulsion térahertz était environ 2000 fois plus élevée que le champ térahertz incident. Pour comparer le facteur d'amélioration du champ, l'équipe a utilisé le logiciel commercial de domaine temporel aux différences finies Lumerical pour prendre en compte la géométrie de la pointe. L'équipe a augmenté l'amplitude du champ térahertz à son maximum de 5,5 V/nm pour effectuer une émission de champ ionique à l'aide d'impulsions térahertz. Ils ont ensuite vérifié expérimentalement cette valeur du champ proche térahertz en utilisant un filtrage d'énergie électronique.

Etudier la pointe en aluminium dans l'APT assistée par térahertz et son excitation bi-fréquence

Pour effectuer l'évaporation du champ ionique à l'aide d'impulsions térahertz, Vella et al. polarisé positivement la pointe en aluminium à 9 kV et réglé l'impulsion térahertz avec une polarité positive à son amplitude maximale de 5,5 V/µm correspondant à un champ proche de 10,5 V/nm. Les scientifiques ont présenté les spectres de masse obtenus avec le même biais en utilisant des impulsions laser térahertz et NIR. La reconstruction 3-D du volume évaporé a montré des plans atomiques bien résolus pour trois directions cristallographiques telles que discernées à l'aide de l'analyse NIR. L'équipe a obtenu la reconstruction d'image d'APT en utilisant l'érosion de champ et a calculé la résolution spatiale d'images 3D en utilisant l'approche de la transformée de Fourier. En utilisant une excitation à double fréquence de la pointe en aluminium, ils ont enregistré le taux d'évaporation en fonction du délai entre les impulsions laser NIR et térahertz.

Dans les situations où l'impulsion térahertz a précédé l'impulsion NIR, le taux d'évaporation a été jugé stable et sa valeur égale à celle obtenue uniquement par des impulsions térahertz et donc non affectée par l'excitation laser NIR. Le chevauchement temporel entre le NIR et l'impulsion THz a maintenu des taux d'évaporation inchangés. Lorsque les impulsions NIR ont précédé l'impulsion térahertz, le taux d'évaporation a augmenté jusqu'à son maximum en moins de 0,5 picosecondes. Le mécanisme d'évaporation physique sous-jacent a contribué à la résolution chimique et spatiale de la sonde atomique assistée par des impulsions térahertz par rapport aux impulsions NIR. Les résultats de l'excitation à double fréquence dans la nanopointe AI ont contribué à la preuve expérimentale de l'évaporation des ions athermiques par des impulsions térahertz.

Perspectives

De cette façon, Angela Vella et ses collègues ont montré à quel point ultrarapide, l'évaporation par champ non thermique des atomes de surface sous forme d'ions par des impulsions térahertz à cycle unique à pointe améliorée a ouvert la voie à l'analyse des matériaux avec des résolutions spatiales et chimiques. La méthode peut également faciliter la chimie résolue en temps dans les champs électriques élevés pour ouvrir de nouvelles voies dans la chimie induite par le champ. La diffusion d'énergie étroite des ions évaporés par champ par des impulsions térahertz à cycle unique ouvrira la voie à l'utilisation de faisceaux de particules chargées pour l'imagerie, l'analyse et la modification de la matière de l'échelle microscopique à l'échelle nanométrique.

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