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    Atteindre un rendement quantique de 90 % PL dans les halogénures métalliques 1D par perte non radiative à pression supprimée

    Crédit : Centre de recherche avancée sur la science et la technologie à haute pression

    Les halogénures métalliques de faible dimension liés à la pérovskite sont apparus comme une nouvelle classe de matériaux électroluminescents avec une émission à large bande accordable à partir d'excitons auto-piégés (STE). Bien que divers types de structures de faible dimension aient été développés, la sous-estimation fondamentale des relations structure-propriétés pour cette classe de matériaux est encore très limitée, et l'amélioration de leurs propriétés optiques reste très importante.

    Une équipe internationale dirigée par le Dr Xujie Lü et le Dr Wenge Yang du Center for High Pressure Science and Technology Advanced Research (HPSTAR) et le professeur Biwu Ma de la Florida State University ont découvert que la pression peut suffisamment supprimer la perte non radiative dans Halogénure métallique 1D C 4 N 2 H 14 PbB 4 , et conduire à une augmentation du rendement quantique photoluminescent (PLQY) de 20 % initial à plus de 90 % à 2,8 GPa. La caractérisation optique in situ et l'analyse théorique ont révélé que la perte non radiative supprimée est directement liée à l'énergie de liaison STE ajustée à la pression et au mouvement confiné des cations organiques. Surtout, pour la première fois, Les PLQY ont été déterminés quantitativement sous des pressions gigapascales. Les résultats ont été récemment publiés dans Journal de l'American Chemical Society .

    La pression a été utilisée comme un stimulus efficace et propre pour réguler la structure et les propriétés optoélectroniques de divers types de matériaux. Les réseaux souples des halogénures métalliques les rendent sensibles à la pression et conduisent à des modifications efficaces dans une plage de pression modérée. Malgré des résultats passionnants d'émissions induites/stimulées par la pression signalés dans les halogénures métalliques hybrides, les origines microscopiques ne sont pas encore entièrement comprises. Il est bien connu que l'efficacité de la PL dépend fortement de la compétition entre les taux de recombinaison radiative et non radiative. Cependant, les influences de l'évolution structurelle sur les taux radiatifs et non radiatifs, surtout taux non radiatif, n'ont pas été bien élucidés.

    Dans ce travail, l'équipe a systématiquement étudié les propriétés dépendantes de la pression de l'halogénure métallique hybride 1D C 4 N 2 H 14 PbB 4 . Des études antérieures ont montré que C 4 N 2 H 14 PbB 4 possède un fort couplage électron-phonon et présente une émission à large bande avec un PLQY d'environ 20 %. Pendant la compression, le PLQY des émissions d'EST s'est avéré augmenter de manière remarquable de 20 % à 90 %. Des mesures optiques résolues dans le temps ont révélé que la pression induisait une perte non radiative remarquablement supprimée de 33 fois et un taux de recombinaison radiative favorisé de 18%, qui contribuent ensemble à l'amélioration du PL. Les résultats expérimentaux et informatiques suggèrent que la pression module l'énergie de liaison STE et le confinement moléculaire, résultant en des excitons très localisés avec une diffusion réduite par les défauts et les phonons.

    Ce travail découvre non seulement une approche efficace pour améliorer le PLQY de l'émission à large bande dans l'halogénure métallique 1-D, mais fournit également des informations sur les mécanismes microscopiques qui pourraient guider la conception de futurs matériaux pour des halogénures métalliques à faible D hautement efficaces pour les applications émettant de la lumière. .


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