Jusque récemment, l'analyse et l'identification des pastilles de combustible nucléaire dans les enquêtes de criminalistique nucléaire ont été principalement axées sur les caractéristiques macroscopiques, telles que les dimensions des pastilles de combustible, l'enrichissement de l'uranium et d'autres caractéristiques spécifiques aux réacteurs.

Mais les scientifiques du Lawrence Livermore National Laboratory (LLNL) vont plus loin en descendant à l'échelle microscopique pour étudier les diverses caractéristiques des pastilles de combustible nucléaire qui pourraient améliorer l'analyse médico-légale en déterminant plus efficacement d'où vient le matériau et comment il a été fabriqué. La recherche paraît dans la revue Chimie analytique .

Le dioxyde d'uranium est le type de combustible le plus couramment utilisé dans les réacteurs nucléaires du monde entier, avec des installations de fabrication de combustible produisant des centaines de pastilles d'uranium par minute. Le trafic illicite de pastilles de combustible à base de dioxyde d'uranium est un phénomène récurrent. La majorité des cas confirmés de trafic de matières nucléaires signalés à la base de données sur les incidents et le trafic de l'Agence internationale de l'énergie atomique concernaient des matières nucléaires de faible qualité (c. uranium naturel, uranium appauvri et uranium faiblement enrichi), souvent sous la forme de pastilles de combustible de réacteur.

Ces cas sont révélateurs de lacunes dans le contrôle et la sécurité de certaines matières et installations nucléaires. Chaque fabricant de carburant applique un ensemble quelque peu différent de processus technologiques au matériau, qui peut aider à retracer le matériau jusqu'à l'installation de fabrication de combustible d'origine.

"Autrefois, l'analyse des pastilles de combustible et de leur rôle dans une enquête médico-légale nucléaire s'est principalement concentrée sur les caractéristiques de l'échantillon où les chercheurs examinent l'enrichissement moyen, dimensions des granulés et autres caractéristiques à l'échelle macro, " a déclaré Ruth Kips, chimiste du LLNL, auteur principal de l'article. "Nous avons décidé de plonger plus profondément dans les pellets pour comprendre ce qui se passait à une échelle encore plus petite."

Dans une expérience récente, Les scientifiques du LLNL ont utilisé le NanoSIMS 50 du Lab, un spectromètre de masse à ions secondaires à haute résolution spatiale, pour imager la composition isotopique de l'uranium des pastilles de combustible in situ.

Les matériaux analysés comprenaient des fragments de pastilles obtenus dans le cadre du Collaborative Materials Exercise (CMX-4) organisé par le Nuclear Forensics International Technical Working Group.

Les données ont montré que la caractérisation à micro-échelle des pastilles de combustible nucléaire par NanoSIMS peut révéler des caractéristiques de processus de production qui n'ont pas été détectées à l'aide de l'ensemble typique de mesures physiques et de techniques d'analyse en vrac appliquées à ces types de matériaux.

"L'imagerie NanoSIMS des fragments de pastilles de combustible CMX-4 a montré des variations microscopiques distinctes dans la composition isotopique de l'uranium, " a déclaré le chimiste du LLNL Peter Weber, co-auteur de l'article. "Ces variations n'ont pas été détectées à l'aide des techniques de masse conventionnelles appliquées à ces matériaux."

L'analyse par imagerie NanoSIMS a permis de caractériser directement l'hétérogénéité spatiale de la composition isotopique de l'uranium de la surface des fragments de pastilles de combustible et la relation entre cette hétérogénéité et la structure cristalline.

"NanoSIMS a permis de visualiser directement la distribution de l'hétérogénéité isotopique dans l'échantillon, " a déclaré Michael Kristo, co-auteur et responsable LLNL pour la criminalistique nucléaire. "Notre étude met en évidence l'importance de caractériser les échantillons à l'échelle microscopique pour les hétérogénéités qui seraient autrement négligées et démontre l'utilisation de NanoSIMS pour guider d'autres analyses médico-légales nucléaires."