Une équipe dirigée par des scientifiques du laboratoire national d'Oak Ridge du ministère de l'Énergie a exploré comment des cristaux bidimensionnels (2D) atomiquement minces peuvent se développer sur des objets 3D et comment la courbure de ces objets peut étirer et tendre les cristaux. Les résultats, Publié dans Avancées scientifiques , indiquent une stratégie d'ingénierie de la contrainte directement pendant la croissance de cristaux atomiquement minces pour fabriquer des émetteurs de photons uniques pour le traitement de l'information quantique.

L'équipe a d'abord exploré la croissance des cristaux plats sur des substrats comportant des marches et des tranchées pointues. Étonnamment, les cristaux ont grandi de manière conforme en haut et en bas de ces obstacles plats sans changer leurs propriétés ou leurs taux de croissance. Cependant, les surfaces courbes nécessitaient que les cristaux s'étirent au fur et à mesure de leur croissance pour maintenir leur structure cristalline. Cette croissance de cristaux 2-D dans la troisième dimension a présenté une opportunité fascinante.

"Vous pouvez déterminer la tension que vous imposez à un cristal en concevant des objets sur lesquels ils peuvent pousser, " dit Kai Xiao, qui, avec ses collègues de l'ORNL David Geohegan et le chercheur postdoctoral Kai Wang (maintenant chez Intel) a conçu l'étude. « La contrainte est un moyen de créer des « points chauds » pour les émetteurs de photons uniques. »

La croissance conforme de cristaux 2D parfaits sur des objets 3D a la promesse de localiser la contrainte pour créer des réseaux haute fidélité d'émetteurs de photons uniques. L'étirement ou la compression du réseau cristallin modifie la bande interdite du matériau, l'écart énergétique entre les bandes de valence et de conduction des électrons, qui détermine en grande partie les propriétés optoélectroniques d'un matériau. En utilisant l'ingénierie des contraintes, les chercheurs peuvent canaliser les porteurs de charge pour se recombiner précisément là où ils le souhaitent dans le cristal plutôt qu'à des emplacements de défaut aléatoires. En adaptant des objets incurvés pour localiser la contrainte dans le cristal, puis mesurer les décalages résultants dans les propriétés optiques, les expérimentateurs ont obligé des co-auteurs à l'Université Rice - les théoriciens Henry Yu, Nitant Gupta et Boris Yakobson—pour simuler et cartographier comment la courbure induit une contrainte pendant la croissance cristalline.

A l'ORNL, Wang et Xiao ont conçu des expériences avec Bernadeta Srijanto pour explorer la croissance de cristaux 2D sur des matrices à motifs lithographiques de formes nanométriques. Srijanto a d'abord utilisé des masques de photolithographie pour protéger certaines zones d'une surface d'oxyde de silicium lors d'une exposition à la lumière, puis gravé les surfaces exposées pour laisser des formes verticales, y compris les beignets, cônes et marches. Wang et un autre chercheur postdoctoral, Xufan Li (maintenant à l'Institut de recherche Honda), puis inséré les substrats dans un four où l'oxyde de tungstène vaporisé et le soufre réagissent pour déposer du disulfure de tungstène sur les substrats sous forme de cristaux monocouches. Les cristaux se sont développés comme un réseau ordonné d'atomes dans des carreaux triangulaires parfaits qui ont grandi avec le temps en ajoutant des rangées d'atomes sur leurs bords extérieurs. Alors que les cristaux 2D semblaient se plier sans effort comme du papier sur de hautes marches et des tranchées pointues, la croissance sur des objets incurvés a forcé les cristaux à s'étirer pour conserver leur forme triangulaire.

Les scientifiques ont découvert que les "beignets" de 40 nanomètres de haut étaient d'excellents candidats pour les émetteurs de photons uniques, car les cristaux pouvaient tolérer de manière fiable la contrainte qu'ils induisaient, et la contrainte maximale était précisément dans le "trou" du beignet, tel que mesuré par les décalages de la photoluminescence et de la diffusion Raman. À l'avenir, des réseaux de beignets ou d'autres structures pourraient être modelés partout où des émetteurs quantiques sont souhaités avant que les cristaux ne soient développés.

Wang et le co-auteur de l'ORNL, Alex Puretzky, ont utilisé la cartographie par photoluminescence pour révéler où les cristaux se sont nucléés et à quelle vitesse chaque bord du cristal triangulaire progressait à mesure qu'il grandissait sur les beignets. Après une analyse minutieuse des images, ils furent surpris de découvrir que bien que les cristaux conservaient leurs formes parfaites, les bords des cristaux qui avaient été tendus par les beignets se sont développés plus rapidement.

Pour expliquer cette accélération, Puretzky a développé un modèle de croissance cristalline, et sa collègue Mina Yoon ont effectué les calculs des premiers principes. Leurs travaux ont montré que la contrainte est plus susceptible d'induire des défauts sur le bord de croissance d'un cristal. Ces défauts peuvent multiplier le nombre de sites de nucléation qui ensemencent la croissance cristalline le long d'un bord, lui permettant de croître plus rapidement qu'avant.

La raison pour laquelle les cristaux peuvent pousser facilement dans les tranchées profondes, mais devenir tendu par des beignets peu profonds, a à voir avec la conformité et la courbure. Imaginez emballer des cadeaux. Les boîtes sont faciles à emballer car le papier peut se plier pour épouser la forme. Mais un objet de forme irrégulière avec des courbes, comme une tasse sans boîte, est impossible à emballer conformément (pour éviter de déchirer le papier, il faudrait pouvoir l'étirer comme une pellicule plastique.)

Les cristaux 2-D s'étirent également pour se conformer aux courbes du substrat. Finalement, cependant, la contrainte devient trop importante et les cristaux se séparent pour libérer la contrainte, la microscopie à force atomique et d'autres techniques ont été révélées. Après les fissures du cristal, growth of the still-strained material proceeds in different directions for each new arm. At Nanjing University of Aeronautics and Astronautics, Zhili Hu performed phase-field simulations of crystal branching. Xiang Gao of ORNL and Mengkun Tian (formerly of the University of Tennessee) analyzed the atomic structure of the crystals by scanning transmission electron microscopy.

"The results present exciting opportunities to take two-dimensional materials and vertically integrate them into the third dimension for next-generation electronics, " said Xiao.

Next the researchers will explore whether strain can enhance the performance of tailored materials. "We're exploring how the strain of the crystal can make it easier to induce a phase change so the crystal can take on entirely new properties, " Xiao said. "At the Center for Nanophase Materials Sciences, we're developing tools that will allow us to probe these structures and their quantum information aspects."

The title of the paper is "Strain tolerance of two-dimensional crystal growth on curved surfaces."