Grâce à une étroite collaboration entre des expérimentateurs de l'Université de Californie à Berkeley et des théoriciens du groupe T-1 de la division théorique de Los Alamos, le Centre d'études non linéaires (CNLS), et Centre de nanotechnologie intégrée (CINT), les chercheurs ont effectué des simulations femtosecondes d'absorption transitoire et de théorie fonctionnelle de la densité pour sonder la dynamique de l'état excité de la pérovskite hybride MAPbI 3 et trouvé des preuves d'une dynamique de vibration squelettique cohérente qui conduit à la formation d'un état polaron soulignant la séparation des charges. Les modes de paquets d'ondes basse fréquence sont observés principalement pour les vibrations de flexion et d'étirement du Pb-I résultant de la géométrie différente de l'état du polaron par rapport à l'état neutre. La haute efficacité de MAPbI 3 les cellules solaires à pérovskite peuvent être un autre exemple de l'importance de la cohérence vibrationnelle dans une dynamique photochimique efficace.

L'élucidation du couplage électron-phonon dans les pérovskites hybrides organiques-inorganiques aidera à comprendre le rendement photovoltaïque élevé. L'équipe a observé les modes Raman basse fréquence et les déplacements nucléaires associés du cadre Pb-I, indiquant comment ces mouvements vibrationnels conduisent à la formation de polarons en tant que porteurs de charge dans les pérovskites hybrides.

Les pérovskites hybrides organiques-inorganiques sont des matériaux dotés de propriétés optoélectroniques attrayantes, notamment des performances exceptionnelles des cellules solaires. Ses propriétés améliorées ont été attribuées à des effets polaroniques impliquant la stabilisation du caractère de charge localisée par des déformations structurelles et des polarisations. Ici, nous examinons la dynamique structurale du Pb-I conduisant à la formation de polarons dans la pérovskite d'iodure de plomb méthylammonium par absorption transitoire, spectroscopie Raman dans le domaine temporel, et la théorie de la fonctionnelle de la densité. Iodure de plomb méthylammonium MAPbI 3 la pérovskite présente des paquets d'ondes nucléaires cohérents à l'état excité oscillant à ~20, ~43, et ~75cm ^-1 qui impliquent une flexion du squelette, flexion dans le plan, et l'étirement selon l'axe c des liaisons I-Pb-I, respectivement. Les amplitudes de ces mouvements de paquets d'ondes rendent compte de l'amplitude des changements structurels de l'état excité, en particulier, la formation d'un PbI octaédrique courbé et allongé 6 ^4- géométrie. En outre, nous avons déterminé la géométrie théorique de l'état excité et les changements structurels entre les états neutre et polaron en utilisant une méthode de projection en mode normal, qui soutient et rationalise les résultats expérimentaux. Ainsi, cette étude révèle la formation de polarons via la dynamique nucléaire dans la pérovskite qui peut être importante pour une séparation et une collecte efficaces des charges.