La chimie est une danse complexe d'atomes. De subtils changements de position et des mélanges d'électrons brisent et refont des liaisons chimiques lorsque les participants changent de partenaire. Les catalyseurs sont comme des entremetteurs moléculaires qui facilitent l'interaction entre des partenaires parfois réticents.

Maintenant, les scientifiques ont un moyen de capturer les détails de la chorégraphie chimique au fur et à mesure qu'elle se produit. La méthode, qui repose sur des ordinateurs qui ont appris à reconnaître les signes cachés des étapes, devrait les aider à améliorer les performances des catalyseurs pour accélérer les réactions vers les produits souhaités.

La méthode—développée par une équipe interdisciplinaire de chimistes, informaticiens, et des physiciens du laboratoire national de Brookhaven du département de l'Énergie des États-Unis et de l'université Stony Brook—est décrit dans un nouvel article publié dans le Journal des lettres de chimie physique . L'article montre comment l'équipe a utilisé les réseaux de neurones et l'apprentissage automatique pour apprendre aux ordinateurs à décoder des informations auparavant inaccessibles à partir de données radiographiques, puis utilisé ces données pour déchiffrer des structures à l'échelle nanométrique en 3D.

Décoder des structures à l'échelle nanométrique

« Le principal défi dans le développement de catalyseurs est de savoir comment ils fonctionnent afin que nous puissions en concevoir de meilleurs de manière rationnelle, pas par essai-erreur, " a déclaré Anatoly Frenkel, chef de l'équipe de recherche qui a un poste conjoint avec la division de chimie du Brookhaven Lab et le département des sciences des matériaux de l'université Stony Brook. "L'explication du fonctionnement des catalyseurs se situe au niveau des atomes et des mesures très précises des distances entre eux, qui peuvent changer au fur et à mesure qu'ils réagissent. Par conséquent, il n'est pas si important de connaître l'architecture des catalyseurs lorsqu'ils sont fabriqués, mais plus important de la suivre lorsqu'ils réagissent. »

Le problème, c'est les réactions importantes - celles qui créent des produits chimiques industriels importants tels que les engrais - ont souvent lieu à des températures élevées et sous pression, ce qui complique les techniques de mesure. Par exemple, les rayons X peuvent révéler certaines structures au niveau atomique en amenant les atomes qui absorbent leur énergie à émettre des ondes électroniques. Comme ces ondes interagissent avec les atomes voisins, ils révèlent leurs positions d'une manière similaire à la façon dont les distorsions des ondulations à la surface d'un étang peuvent révéler la présence de roches. Mais le motif d'ondulation devient plus compliqué et barbouillé lorsque la chaleur et la pression élevées introduisent du désordre dans la structure, brouillant ainsi les informations que les ondes peuvent révéler.

Ainsi, au lieu de se fier au "schéma d'ondulation" du spectre d'absorption des rayons X, Le groupe de Frenkel a trouvé un moyen d'examiner une autre partie du spectre associée aux ondes de faible énergie qui sont moins affectées par la chaleur et le désordre.

"Nous avons réalisé que cette partie du signal d'absorption des rayons X contient toutes les informations nécessaires sur l'environnement autour des atomes absorbants, " a déclaré Janis Timochenko, un boursier postdoctoral travaillant avec Frenkel à Stony Brook et auteur principal de l'article. "Mais cette information est cachée 'sous la surface' dans le sens où nous n'avons pas d'équation pour la décrire, il est donc beaucoup plus difficile à interpréter. Nous devions décoder ce spectre mais nous n'avions pas de clé."

Heureusement, Yuewei Lin et Shinjae Yoo de la Computational Science Initiative de Brookhaven et Deyu Lu du Center for Functional Nanomaterials (CFN) avaient une expérience significative des méthodes dites d'apprentissage automatique. Ils ont aidé l'équipe à développer une clé en apprenant aux ordinateurs à trouver les liens entre les caractéristiques cachées du spectre d'absorption et les détails structurels des catalyseurs.

"Janis a pris ces idées et a vraiment couru avec elles, " a déclaré Frenkel.

L'équipe a utilisé la modélisation théorique pour produire des spectres simulés de plusieurs centaines de milliers de structures modèles, et les a utilisées pour entraîner l'ordinateur à reconnaître les caractéristiques du spectre et leur corrélation avec la structure.

« Ensuite, nous avons construit un réseau de neurones capable de convertir le spectre en structures, " a déclaré Frenkel.

When they tested to see if the method would work to decipher the shapes and sizes of well-defined platinum nanoparticles (using x-ray absorption spectra previously published by Frenkel and his collaborators) it did.

"This method can now be used on the fly, " Frenkel said. "Once the network is constructed it takes almost no time for the structure to be obtained in any real experiment."

That means scientists studying catalysts at Brookhaven's National Synchrotron Light Source II (NSLS-II), par exemple, could obtain real-time structural information to decipher why a particular reaction slows down, or starts producing an unwanted product—and then tweak the reaction conditions or catalyst chemistry to achieve desired results. This would be a big improvement over waiting to analyze results after completing the experiments and then figuring out what went wrong.

En outre, this technique can process and analyze spectral signals from very low-concentration samples, and will be particularly useful at new high flux and high-energy-resolution beamlines incorporating special optics and high-throughput analysis techniques at NSLS-II.

"This will offer completely new methods of using synchrotrons for operando research, " Frenkel said.