Le Dr Björn Kriete effectue une spectroscopie ultrarapide sur des complexes de récolte de lumière artificielle Crédit :Maxim Pchenitchnikov, Université de Groningue
Les scientifiques préfèrent généralement travailler avec des systèmes ordonnés. Cependant, Une équipe diversifiée de physiciens et de biophysiciens de l'Université de Groningue a découvert que les nanotubes de collecte de lumière individuels avec des structures moléculaires désordonnées transportent toujours l'énergie lumineuse de la même manière. En combinant la spectroscopie, simulations de dynamique moléculaire et physique théorique, ils ont découvert comment le désordre au niveau moléculaire est effectivement moyenné à l'échelle microscopique. Les résultats ont été publiés le 28 septembre dans le Journal de l'American Chemical Society .
Les nanotubes de collecte de lumière à double paroi s'auto-assemblent à partir de blocs de construction moléculaires. Ils s'inspirent du réseau d'antennes tubulaires à parois multiples des bactéries photosynthétiques présentes dans la nature. Les nanotubes absorbent et transportent l'énergie lumineuse, bien qu'il ne soit pas tout à fait clair comment. « Les nanotubes ont des tailles similaires mais ils sont tous différents au niveau moléculaire avec les molécules disposées de manière désordonnée, " explique Maxim Pshenichnikov, Professeur de spectroscopie ultrarapide à l'Université de Groningen.
Molécule unique
Björn Kriete, un doctorat étudiant dans le groupe de Pshenichnikov, utilisé la spectroscopie pour mesurer comment les systèmes de collecte de lumière, constitué chacun d'un nanotube à double paroi composé de quelques milliers de molécules, comporté. "Nous avons examiné une cinquantaine de ces systèmes et constaté qu'ils avaient des propriétés optiques très similaires malgré des différences significatives au niveau moléculaire." La mesure de systèmes individuels de collecte de lumière nécessite l'utilisation des dernières techniques de spectroscopie à molécule unique. Les études antérieures n'ont examiné que les matériaux en vrac contenant des millions de ces systèmes.
Donc, comment concilier le désordre au niveau moléculaire avec les réponses très ordonnées des systèmes individuels à la lumière ? Pour répondre à cette question, Pshenichnikov a reçu l'aide du groupe de dynamique moléculaire et du groupe de physique théorique de l'Université de Groningue. Les chercheurs postdoctoraux Riccardo Alessandri et Anna Bondarenko étaient chargés de simuler le système de nanotubes en solution. "C'était tout un défi de simuler un système avec des milliers de molécules, essayer de calculer le désordre de manière efficace, " explique Alessandri. Dans l'ensemble, la simulation contenait environ 4,5 millions d'atomes.
Similitudes émergeant du désordre :les structures moléculaires désordonnées des complexes de collecte de lumière artificielle produisent des propriétés optiques bien définies Crédit :Ilias Patmanidis et Misha Pchenitchnikov
Diapasons
À la fin, la simulation a révélé une image plus large qui était en accord avec les résultats expérimentaux obtenus par Pshenichnikov, mais il a également révélé des détails moléculaires supplémentaires. Cela a aidé Jasper Knoester, Professeur de physique théorique, pour relier tous les points. Il a reconnu un modèle dans les données qui est appelé « rétrécissement de l'échange. » " Cet effet est responsable de la moyenne des petites différences au niveau moléculaire. " Vous pouvez le comparer à l'expérience classique avec des diapasons dans lesquels une vibration dans un la fourchette peut être transférée à une deuxième fourchette si elle est réglée à peu près sur la même fréquence, " explique Knoester.
L'énergie récupérée par les systèmes photosensibles est transportée sous forme d'excitons, qui sont des fonctions d'onde de la mécanique quantique, comparable aux vibrations. Chaque exciton s'étale sur 100 à 1, 000 molécules. Dit Pshenichnikov, "Ces molécules ne sont pas ordonnées, mais ils sont liés par un couplage dipôle-dipôle. » Cette liaison permet aux molécules qui composent les nanotubes de vibrer ensemble. Les différences mineures entre elles sont moyennées, ce qui se traduit par des systèmes de collecte de lumière qui ont des propriétés optiques similaires.
Maçon
Il est maintenant clair comment un comportement optique ordonné peut émerger d'une structure moléculaire désordonnée. Le lien entre les molécules est vital. déclare Pshenichnikov, "Pensez à un maçon mal formé, qui assemble simplement des briques sans motif particulier. S'ils sont bien cimentés les uns aux autres, vous vous retrouvez toujours avec un mur solide." Pour les nanotubes, cela signifie qu'un certain désordre est tout à fait acceptable dans ces systèmes de récolte de lumière. "Je crois que les implications sont encore plus larges, " dit Pshenichnikov. " La prochaine étape est d'étudier comment ces propriétés peuvent émerger dans les systèmes et de les utiliser dans la conception et la création de nouveaux matériaux fonctionnels. "
