Une étude sur le couplage photocatalytique non oxydant du méthane à l'éthylène sur des catalyseurs ZnO/Au dopés au carbone a été publiée par le professeur Wei Xiao (Collège de chimie et des sciences moléculaires, Université de Wuhan) et le Dr Yuhao Peng (Collège de chimie et des sciences moléculaires, Université de Wuhan).
Une conversion photocatalytique du méthane en composés multicarbonés reste un énorme défi en raison de son énergie de dissociation élevée des liaisons C−H et de la dynamique lente des porteurs de charge. Le photocatalyseur ZnO (C-ZnO/Au) dopé au carbone modifié à l'or est construit par une approche d'auto-assemblage assistée par modification d'interface pour la conversion photocatalytique du méthane.
Bénéficiant de la présence d'interfaces C-ZnO/Au, le catalyseur réduit non seulement l'énergie de liaison excitonique pour améliorer la séparation des porteurs de charge photogénérés, mais améliore également la stabilité de l'oxygène du réseau pour supprimer le C2 H4 suroxydation.
De plus, ce catalyseur hybride accélère également la génération de Zn + –O – s'associe pour activer les liaisons C−H, stabilise l'intermédiaire de réaction (*OCH3 ) pour réaliser le couplage C−C, et favorise la génération de Zn de faible valence pour accélérer la déshydrogénation du *OC2 H5 en C2 H4 .
Par conséquent, une performance de conversion photocatalytique stable du méthane peut être obtenue par rapport à C-ZnO/Au avec une génération stoechiométrique d'éthylène et d'hydrogène.
"En raison de l'énergie de dissociation élevée du méthane et de la structure de surface complexe des catalyseurs, il est très important de corréler la structure du centre actif avec ses réactivités. La structure du C-ZnO/Au est résolue par le calcul de la théorie fonctionnelle de la densité. , et le mécanisme de conversion hautement sélective du méthane en éthylène est révélé par la caractérisation in situ", explique Xiao.
Quelques implications émergent ainsi pour la conception de photocatalyseurs pour la conversion du méthane :1) améliorer l'efficacité de séparation des porteurs de charge photogénérés du catalyseur pour favoriser la conversion du méthane ; 2) favoriser le transfert d'électrons vers les orbitales antiliantes de la liaison C−H pour accélérer l'activation du méthane; 3) stabiliser l'intermédiaire de réaction pour améliorer le couplage C−C.
L'étude est publiée dans la revue Science China Chemistry .
Plus d'informations : Jing Wang et al, Couplage photocatalytique non oxydant du méthane à l'éthylène sur des catalyseurs ZnO/Au dopés au carbone, Science China Chemistry (2023). DOI : 10.1007/s11426-023-1766-8
Fourni par Science China Press
