En utilisant l'apprentissage actif, les scientifiques trouvent plus rapidement des candidats appropriés pour les batteries à flux redox.

Quand vient le temps de concevoir une nouvelle chimie de batterie, les scientifiques ne peuvent essayer qu'une poignée de possibilités expérimentalement, car il faut du temps et des ressources pour synthétiser et étudier chaque nouvelle molécule. En effectuant des simulations moléculaires fiables à l'aide de supercalculateurs, les chercheurs peuvent accélérer le processus de sélection des matériaux souhaités et élargir l'étendue de leur recherche, tout en obtenant des informations détaillées sur les possibilités inhérentes aux différentes chimies.

Cependant, même les simulations à haut débit exécutées sur ces superordinateurs ne peuvent examiner qu'une fraction des chimies viables possibles qui existent pour certains types de batteries. Dans une nouvelle étude du Laboratoire national d'Argonne du Département de l'énergie des États-Unis (DOE), les chercheurs franchissent une nouvelle étape pour accélérer la recherche des meilleurs composants de batterie possibles en utilisant l'intelligence artificielle.

L'équipe d'étude, dirigé par le chimiste d'Argonne Rajeev Surendran Assary, a étudié le fonctionnement interne des batteries à flux redox, dans lequel l'énergie chimique est stockée dans des molécules dissoutes qui interagissent avec des électrodes. Les batteries à flux sont prometteuses pour des applications dans le réseau électrique. Ils remplacent les cathodes et anodes solides par des solutions liquides infusées de molécules qui stockent et libèrent de l'énergie. Les batteries à flux conventionnelles sont basées sur des molécules qui ont un élément de stockage de charge par molécule, avec une polyvalence limitée. Chercheurs du Centre commun de recherche sur le stockage de l'énergie (JCESR), un DOE Energy Innovation Hub piloté par Argonne, introduit le concept de stockage et de libération d'énergie avec des matériaux appelés "polymères actifs redox, " ou redoxmers, qui sont basés sur des molécules plus grosses, chacun avec des dizaines d'éléments de stockage de charge.

Par rapport aux systèmes conventionnels, Les redoxmers permettent une plus grande flexibilité pour personnaliser indépendamment de nombreux aspects des caractéristiques et des performances de la batterie. Les batteries à flux Redoxmer ouvrent une nouvelle porte sur la conception des batteries à flux car elles peuvent fournir une fonctionnalité élevée à faible coût, avec peu de dommages à l'environnement. Les batteries à flux redoxmer de JCESR ont le potentiel de transformer notre façon de penser et d'utiliser les batteries à flux pour le réseau.

Dans le cas des redoxmères à l'étude, Assary et ses collègues ont remarqué que, au fur et à mesure que la batterie se charge et se décharge, ils ont tendance à former un film inactif. Pour éviter ce phénomène, l'équipe d'Argonne a cherché à concevoir un redoxmer qui pourrait être clivé électriquement à une tension particulière, le libérant pour rentrer dans la solution d'électrolyte.

"Vous pouvez y penser comme nettoyer une casserole sur laquelle vous cuisinez, " a déclaré le chercheur postdoctoral Argonne Hieu Doan, autre auteur de l'étude. "Pour éliminer plus facilement les résidus alimentaires collants, vous pouvez utiliser une chaleur élevée, et c'est ce que nous faisons avec l'électricité."

Les chercheurs voulaient que la tension de clivage soit juste en dehors de la fenêtre de fonctionnement normale de la batterie, afin que cela n'interfère pas avec les performances, mais ne nécessiterait pas non plus beaucoup d'énergie supplémentaire.

Pour trouver un redoxmer qui cliverait à la tension appropriée, Assary et l'équipe se sont tournés vers le supercalculateur Bebop d'Argonne au Laboratory Computing Resource Center. D'abord, les chercheurs ont exécuté un ensemble de 1, 400 redoxmers différents utilisant les calculs de la théorie fonctionnelle de la densité (DFT), qui sont très précis mais coûteux en calcul. Cependant, ces 1, 400 redoxmers ne représentaient qu'une infime tranche de l'espace chimique total auquel les chercheurs s'intéressaient.

"Expérimentalement, cela peut prendre des mois pour synthétiser et tester une douzaine de ces redoxmers, il est donc essentiel de pouvoir étudier en détail plus d'un millier de redoxmers sur ordinateur, " dit Assary.

Chacun de ces redoxmers se compose d'un échafaudage moléculaire sur lequel sont placés une variété de groupes fonctionnels chimiques différents, qui sont des atomes ou des molécules supplémentaires. "L'échafaudage a été conçu sur la base des suggestions de nos collaborateurs expérimentaux, " a déclaré Doan. Alors que l'échafaudage est cohérent à travers les redoxmers, la variation des groupes fonctionnels donne des propriétés différentes.

Pour trouver les molécules idéales à partir d'un plus grand ensemble de données composé de plus de 100, 000 redoxmers sans effectuer de calculs DFT poussés, les chercheurs ont utilisé une technique d'apprentissage automatique appelée apprentissage actif. Cet ensemble de données plus important comprenait des redoxmers qui étaient structurellement similaires à ceux de l'ensemble de données DFT d'origine de 1, 400 molécules - dans la mesure où les deux ensembles de molécules utilisaient le même échafaudage. Cependant, en raison des différentes façons dont les groupes fonctionnels ont été peuplés, les propriétés ont divergé.

"La quantité d'apprentissage que vous pouvez faire en machine learning est limitée par votre ensemble de données d'entraînement, " Assary dit. " Vous ne pouvez savoir que ce que vous avez vu, et si vous essayez de faire des prédictions sur quelque chose de différent, ce n'est peut-être pas efficace."

Plutôt que de s'entraîner sur l'intégralité des données, Assary et ses collègues n'ont entraîné le modèle que sur une poignée de différentes possibilités d'oxydoréduction. Selon Doan, après avoir entraîné le modèle avec 10 points de données, le modèle choisit lui-même le 11e point de données dans le pool de données restant.

"Le modèle garantit qu'en ajoutant ce nouveau point de données à l'ensemble d'apprentissage, ça ira mieux, et puis nous pouvons l'entraîner à nouveau, " a déclaré Doan. " Tout ce qui maximise la précision du modèle, ce sera le prochain point de données à choisir."

Assary a déclaré que pour identifier 30 molécules avec les propriétés souhaitées à partir d'un ensemble de données initial de 1, 400, n'a pris que 70 choix. Avec la cueillette aléatoire, seulement 9 pour cent des choix auraient été réussis, représentant une amélioration quintuple.

"Une amélioration aussi substantielle sur un si grand espace chimique est remarquable, " dit Assary. En effet, lorsque la même approche a été appliquée aux 100, Plus de 000 ensembles de données, il a réussi à trouver 42 molécules souhaitées dans les 100 sélections.

Un article basé sur l'étude, "Apprentissage actif basé sur la chimie quantique pour accélérer la conception et la découverte de matériaux de stockage d'énergie durables, " a été publié dans le numéro du 28 mai de Chimie des Matériaux .