Les zéolithes sont l'un des catalyseurs sélectifs de forme. Les caractéristiques des zéolithes, qui proviennent du confinement structural sur les dimensions moléculaires, sont cruciales pour la catalyse sélective de forme.

Les sites acides catalytiques à différentes positions des zéolithes montrent un effet de confinement distinct pour les molécules de réactifs, particulièrement reflété dans la zéolithe mordénite (MOR) catalysant la réaction de carbonylation de l'éther diméthylique (DME).

Récemment, une équipe de recherche dirigée par le professeur Liu Zhongmin de l'Institut de physique chimique de Dalian de l'Académie chinoise des sciences (CAS) a développé une nouvelle stratégie pour éliminer préférentiellement les sites acides dans les canaux à 12 chaînons (12-MR) de MOR par un traitement de silylation au triméthylchlorosilane (TMCS), qui pourrait améliorer les performances de la carbonylation du DME.

Cette étude a été publiée dans ACS Catalysis le 1er avril.

Les canaux cycliques à 8 chaînons (8-MR) de la zéolite MOR sont préférés pour la carbonylation sélective du DME, tandis que les canaux 12-MR plus grands peuvent accueillir plus de voies de réaction, ce qui entraînera une désactivation rapide de la zéolite MOR. Par conséquent, il est nécessaire d'éliminer sélectivement les sites acides dans les canaux 12-MR du MOR pour améliorer ses performances catalytiques dans la réaction de carbonylation du DME.

Les chercheurs ont utilisé in situ la transformée de Fourier infrarouge à réflexion diffuse (DRIFT) et ²⁹ Techniques spectroscopiques de résonance magnétique nucléaire (RMN) à polarisation croisée Si (CP) pour étudier l'interaction des molécules de TMCS avec les groupes hydroxyle de pontage dans différentes positions de la zéolite H-mordénite (HMOR).

Ils ont découvert que les molécules de TMCS reliaient la structure HMOR via une réaction d'hydrolyse entre les groupes chloro et Brønsted H ⁺ atomes pour recouvrir les sites acides. En raison de la limitation de l'espace, le traitement de silylation a retenu sélectivement la plupart des sites acides (80 %) dans la position souhaitée par le TMCS remplaçant le Brønsted H ⁺ atomes dans les canaux 12-MR dans la zéolithe HMOR, conduisant à une meilleure sélectivité et à une durée de vie beaucoup plus longue dans la réaction de carbonylation du DME. + Explorer plus loin

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