Une équipe de recherche dirigée par le professeur Cao Hongbin de l'Institut de génie des procédés (IPE) de l'Académie chinoise des sciences a révélé le mécanisme de réaction catalytique de l'O₃ activation et oxygène singulet ( ¹ O₂ ) génération sur des nanocarbones défectueux dopés N.

Ce travail a été publié dans Environmental Science &Technology le 26 mai.

L'ozonation catalytique est prometteuse pour la purification de l'eau en raison de ses excellentes performances dans la réduction des polluants, qui repose généralement sur la conversion efficace de O₃ en espèces réactives de l'oxygène. Cependant, le mécanisme de réaction de l'ozonation catalytique reste incertain.

Dans cette étude, les chercheurs ont choisi huit configurations représentatives de nanocarbones défectueux dopés au N (N-DNC) et 10 sites actifs, et ont systématiquement cartographié le O₃ processus de décomposition sur ces sites actifs par des calculs de la théorie fonctionnelle de la densité (DFT).

Ils ont découvert que O₃ pourrait se décomposer en une espèce d'oxygène atomique adsorbée (O_ads ) et un ³ O₂ sur les sites actifs. Les O_annonces peut non seulement agir comme un initiateur pour générer des espèces réactives de l'oxygène, mais aussi attaquer directement les matières organiques sur des sites partiels.

Sur le site N et le site C du N₄ V₂ système (N quadri-pyridinique avec deux lacunes) et le site N pyridinique au bord, O₃ pourrait être activé en ¹ O₂ en plus de ³ O₂ . Le N₄ V₂ Le système devrait avoir la meilleure activité parmi les N-DNC étudiés, a déclaré le Dr Yu Guangfei de l'IPE.

De plus, sur la base des résultats DFT, les modèles d'apprentissage automatique ont été utilisés pour corréler l'O₃ l'activité d'activation avec les propriétés locales et globales des surfaces du catalyseur. Parmi plusieurs modèles, XGBoost a obtenu les meilleurs résultats, le double descripteur condensé étant la caractéristique la plus importante.

« Cette contribution fournit non seulement des informations sur le mécanisme moléculaire du processus d'ozonation catalytique sur les N-DNC, mais démontre également la puissance de la combinaison du calcul DFT avec l'apprentissage automatique pour prédire les performances catalytiques de nouveaux matériaux », a déclaré le professeur Xie Yongbing de l'IPE. "Cette approche peut être étendue à la recherche et à la conception de catalyseurs efficaces pour des applications environnementales et autres." + Explorer plus loin

Ozonation catalytique hétérogène :une méthode prometteuse pour la purification de l'eau