Les microscopes optiques ont révolutionné notre compréhension du microcosme, mais leur résolution est limitée à environ 100 nanomètres. Pour voir comment les molécules se lient, Pause, ou modifier leur structure, nous avons besoin d'une résolution au moins 1000 fois supérieure.

La diffraction électronique induite par laser (LIED) est une technique qui permet de localiser les atomes individuels à l'intérieur d'une seule molécule, et de voir où se déplace chaque atome lorsque la molécule subit une réaction. Cette technique s'est avérée être un outil étonnant pour les molécules d'imagerie, comme l'eau, sulfure de carbonyle ou sulfure de carbone. Cependant, l'utilisation d'un champ laser puissant pour générer la diffraction des électrons a présenté des défis pour récupérer la structure exacte, puisque la résolution structurelle dépendait de la connaissance exacte du champ laser lui-même.

Dans une étude publiée récemment dans Communication Nature , Les chercheurs de l'ICFO Aurélien Sanchez, Kasra Amini, Tobias Steinle, Xinyao Liu, dirigé par ICREA Prof. à ICFO Jens Biegert, en collaboration avec des chercheurs de la Kansas State University, Max-Planck-Institut für Kernphysik, Physikalisch-Technische Bundesanstalt, et Friedrich-Schiller-Universität Jena, ont rapporté une approche alternative et nouvelle qui récupère des informations exactes et précises sur la structure atomique sans connaissance exacte du champ laser. Ils ont appliqué avec succès la méthode à l'imagerie du sulfure de carbonyle en phase gazeuse (OCS), en particulier sur les longueurs de liaison entre les atomes constitutifs, montrant une configuration significativement courbée et étirée de manière asymétrique de l'OCS ionisé ⁺ structure.

Détermination des liaisons atomiques du sulfure de carbonyle

Dans leur expérience, les scientifiques ont pris un mélange gazeux de 1% d'OCS dans de l'hélium et l'ont étendu de manière supersonique pour créer un faisceau moléculaire du gaz avec une température inférieure à 90K. Ils ont ensuite pris un laser de 3,2 µm et exposé la molécule au puissant champ laser. L'interaction entre le laser et la molécule a produit un électron accéléré, qui a été libéré de la molécule, accéléré dans le champ laser et renvoyé vers l'ion cible par le champ électrique du laser ; la recollision de l'électron avec la structure ionique a généré une empreinte moléculaire de la structure et, en extrayant cette information du diagramme d'interférence électronique et de l'analyse de l'angle de diffusion, les scientifiques étaient capables de déterminer la structure appropriée de la molécule.

Nouveauté de l'approche

Nommé ZCP-LIED, la nouveauté de cette approche réside dans le fait que les scientifiques ont trouvé un moyen très astucieux de récupérer les informations atomiques en utilisant l'intégralité des informations de diffusion des électrons 2D, principalement les spectres d'énergie et d'angle de diffusion de l'électron dans le cadre du laboratoire au lieu du cadre laser, ce qui a considérablement amélioré les statistiques des résultats. En plus d'utiliser des données 2D au lieu d'informations 1D, ils ont également identifié une caractéristique distinctive dans les spectres liée à ce qu'ils ont appelé les positions du point de passage à zéro (ZCP) (où le signal d'interférence a montré une valeur nulle). En effectuant l'analyse sur ces points critiques, les scientifiques ont pu obtenir à partir d'un ensemble de données beaucoup plus petit des informations plus précises sur les longueurs de liaison des atomes qui composent la molécule, réduisant considérablement le temps de calcul.

Pour valider leur démarche, ils ont utilisé diverses méthodes, les ont comparés à des simulations théoriques de chimie quantique et prouvent que leur technique ZCP-LIED permet d'obtenir des distances internucléaires avec une précision bien supérieure, pourrait mesurer des distances de liaison de longueur similaire (chose plutôt impossible à faire avec les méthodes précédentes), qu'il évitait de convertir des référentiels, et a pu déterminer la structure moléculaire dans des environnements où le bruit de fond pouvait être considérable. Compte tenu de tout cela, ils ont rapporté avoir obtenu l'information moléculaire de molécules à 10 atomes, et en particulier, pour le sulfure de carbonyle, où ils ont vu que la molécule OCS ⁺ avait une structure considérablement courbée et étirée de manière asymétrique, différent de ce que les études précédentes avaient déterminé pour cette molécule.

Les résultats obtenus par cette étude ont démontré que la technique ZCP-LIED pourrait être un outil très puissant pour déterminer la structure moléculaire de molécules volumineuses et plus complexes. Il pourrait également être étendu à la diffraction électronique ultrarapide (UED) et même à la diffraction des rayons X ultrarapide (UXD) pour suivre les molécules de structure géométrique dans une phase transitoire.