Conception et caractérisations de sensibles à la déformation, extensible, et un film semi-conducteur auto-cicatrisable. (A) Structure chimique du polymère semi-conducteur DPP, PDMS, et le fragment PDCA introduit dans les deux squelettes polymères en tant que sites de liaison dynamique par interaction métal-ligand. Structure de la fraction [Fe(HPDCA)2]+ qui est des liaisons dynamiques réversibles par la force. (B) Illustration schématique de DPP et PDMS dynamiquement réticulé par la complexation Fe (III)-PDCA. (C) STEM champ sombre et cartographie élémentaire STEM-EDS du film de mélange DPP-TVT-PDCA (1):PDMS-PDCA-Fe (5). (D) Mobilités à effet de champ des transistors à couche mince organiques à film de mélange (OTFT) (électrode de source et de drain :Au, 40 mn; couche diélectrique :SiO2, 300 nm; électrode de grille :substrat de silicium fortement dopé) en fonction du rapport poids de mélange (semi-conducteur :élastomère). (E) Souche test cyclique du film de mélange (1:5). (F) Graphique du rapport dichroïque (α⫽/α⊥) du film de mélange 1:5 en fonction de la contrainte. (G) Degré relatif de cristallinité (rDoC) calculé à partir de (200) pic pour les directions « parallèle » et « perpendiculaire » à la ligne de faisceau de rayons X. (H) Mécanisme proposé pour le renforcement de l'extensibilité dans le film de mélange via une liaison dynamique métal-ligand sur la base des informations analysées. Crédit :Avancées scientifiques, doi:10.1126/sciadv.aav3097
Les polymères de nouvelle génération développés en laboratoire doivent devenir extensibles et auto-cicatrisants pour former de nouveaux dispositifs sensoriels ressemblant à la peau afin de répondre aux exigences des applications cutanées électroniques futuristes. Bien que les chercheurs aient fait des progrès notables dans les matériaux électroniques inspirés de la peau, il est difficile d'inclure les fonctions souhaitées dans un semi-conducteur actif pour une détection améliorée. Dans un nouveau rapport sur Avancées scientifiques , Jin Young Oh et une équipe de recherche interdisciplinaire dans les départements de génie chimique, Recherche biomédicale, Ingénierie électrique, Science des matériaux et génie mécanique aux États-Unis et en Corée du Sud, développé une souche sensible, film semi-conducteur auto-cicatrisant étirable et autonome.
Ils ont conçu le nouveau matériau en mélangeant un polymère semi-conducteur et un élastomère auto-cicatrisant, réticulé dynamiquement à l'aide de liaisons de coordination métalliques. Jeune Oh et al. contrôlé le seuil de percolation du polymère semi-conducteur pour former un film sensible à la déformation avec un facteur de jauge de 5,75 x 10 5 à 100 pour cent de déformation pendant la transition extensible. Le film composite était hautement étirable avec une déformation à la fracture supérieure à 1300% avec une auto-cicatrisation autonome démontrée à température ambiante. L'équipe de recherche a ensuite développé un réseau intégré de capteurs à transistors à matrice active extensible cinq par cinq (peau électronique) pour détecter la distribution des contraintes pendant la déformation de la surface.
Les progrès des matériaux et dispositifs électroniques extensibles ont permis aux scientifiques d'imiter les propriétés d'auto-guérison de la peau humaine et d'accélérer le développement de dispositifs inspirés de la peau, robots mous et dispositifs biomédicaux. Les scientifiques des matériaux peuvent intégrer des modules de détection rigides dans une plate-forme ultrafine avec des conceptions d'ingénierie de contrainte pour construire des surfaces via l'impression par transfert. Des matériaux bioinspirés peuvent également être créés avec une sensibilité et une compatibilité améliorées pour l'implantation dans le corps humain. Parallèlement à la modulation de stimuli mécaniques pour représenter la fonction électronique de la peau (e-skin) pour les fonctions sensorielles biomimétiques de la peau humaine.
Les capteurs à matrice de transistors à matrice active peuvent fournir des signaux de détection de haute qualité avec une diaphonie réduite entre les pixels individuels, où chaque pixel contient un capteur connecté à un transistor. Les chercheurs avaient déjà utilisé l'ingénierie des contraintes pour intégrer des capteurs rigides et des transistors dans des systèmes biomimétiques pour aider les patients souffrant de troubles du mouvement. Éliminer l'inadéquation mécanique entre les composants rigides et souples ; les capteurs et transistors doivent être intrinsèquement extensibles. Un transistor de détection de contrainte peut simplifier le processus de fabrication pour améliorer la robustesse mécanique et la conformabilité. Une capacité supplémentaire d'auto-guérison peut augmenter les avantages de la peau électronique pour garantir une durée de vie plus longue.
GAUCHE :Courbes de déformation et de contrainte d'un film de mélange. a) Le film de mélange (200 µm d'épaisseur, l'élastomère semi-conducteur DPPTVT-PDCA à PDMS-PDCA-Fe avec un rapport pondéral de 1:5) a été allongé à plus de 1000% de déformation. Le module de Young calculé est de 0,3 MPa. b) Une photographie d'un film de mélange étiré à une déformation de 1 300 %. À DROITE :Test de récupération d'un film de mélange allongé. a) photographies d'un cycle d'étirement à 100 % de déformation du film mélangé (élastomère semi-conducteur DPP-TVT-PDCA à PDMS-PDCA-Fe de 1:5) et temps d'attente nécessaire pour que le film de mélange allongé revienne à sa taille d'origine. b) Longueur du film de mélange en fonction du temps d'attente après déformation initiale à 100%. Crédits photo :Jin Young Oh, Département de génie chimique, Université Kyung Hee. Crédit :Avancées scientifiques, doi:10.1126/sciadv.aav3097
Dans le travail present, Jeune Oh et al. a présenté un film semi-conducteur intrinsèquement étirable et auto-cicatrisant avec un comportement électrique sensible à la contrainte inclus dans un transistor étirable. Ils ont fusionné deux matériaux pour former un film semi-conducteur en mélangeant un semi-conducteur polymère et un élastomère isolant pour démontrer la nouvelle propriété. Quand ils ont rompu les liaisons de coordination métalliques du matériau fusionné, la construction pourrait spontanément se reconstruire pour transférer extensible, dure, propriétés d'auto-cicatrisation au film semi-conducteur fragile.
L'élastomère dans le film mélangé a maintenu un faible module pour absorber la contrainte mécanique externe pour concevoir un matériau électronique multifonctionnel. Les scientifiques ont ensuite fabriqué un réseau de transistors sensoriels à matrice active extensible, où ils ont intégré le film semi-conducteur, électrode diélectrique et interconnexion à l'aide d'un procédé d'impression par transfert. L'interface semi-conducteur/diélectrique du réseau de capteurs était étanche, même après contact avec de la sueur artificielle pendant 15 heures. Jeune Oh et al. imaginer que la souche sensible, Le semi-conducteur extensible et auto-cicatrisant changera la norme de la peau électronique pour les applications étendues.
L'équipe a conçu un matériau semi-conducteur composite tel que développé précédemment par le même groupe de recherche. Dans ce travail, ils ont abrégé le nouveau composite DPP-TVT-PDCA; où ils ont mélangé poly(3, 6-di(thiophén-2-yl)dicétopyrrolo[3, 4-c]pyrrole-1, 4-dione-alt-1, 2-dithiényléthylène) avec 10 % en moles 2, fractions 6-pyridinedicarboxamine (PDCA).
Propriété de sensibilité à la déformation du film semi-conducteur auto-cicatrisable. (A) Illustration schématique des procédures de fabrication séquentielles de l'OTFT avec un film semi-conducteur auto-cicatrisable étirable (200 nm) à l'aide d'un assemblage d'impression par transfert. (B) Images de hauteur AFM pour des films semi-conducteurs vierges et étirés (100%). Barres d'échelle, 1 µm. (C) Courbes de transfert des OTFT en fonction de la contrainte appliquée au film semi-conducteur le long de la direction d'étirement en traction et (D) GF extraits du courant d'activation des OTFT. (E) Mobilités à effet de champ sur la souche et après la libération de la souche mesurée pour le même appareil. (F) Motilité à effet de champ en fonction du cycle d'étirement à différentes souches. (G) Schémas des méthodes de fabrication du film semi-conducteur auto-cicatrisé qui a été coupé en pliant un timbre PDMS partiellement fissuré et son OTFT. (H) Images au microscope optique (OM) d'un film semi-conducteur endommagé par le biais d'un processus d'auto-guérison et (I) d'un film auto-cicatrisé. Encart :images OM en fond noir correspondantes. (J) Courbes de transfert et (K) mobilité à effet de champ d'OTFT vierges et guéris de manière autonome. R.T., température ambiante. Crédit :Avancées scientifiques, doi:10.1126/sciadv.aav3097
Ils ont ensuite combiné le PDCA avec du poly(diméthylsiloxane-alt-2, 6-pyridinedicarbozamine) pour former le polymère PDMS-PDCA. Le polymère PDCA a formé des complexes de coordination métal-ligand (Fe(III)-PDCA) avec de multiples liaisons dynamiques et trois forces de liaison différentes pour faciliter la réticulation dynamique, extensibilité intrinsèque et potentiel d'auto-guérison. Les scientifiques ont démontré la liaison du ligand Fe(III)PDCA avec le PDMS-PDCA et le DPP-TVT-PDCA dans le film de mélange.
Ils ont optimisé la mobilité à effet de champ sur le film semi-conducteur (DPP-TVT-PDCA) en introduisant des rapports variables d'un élastomère (PDMS-PDCA-Fe) pour former un film de mélange avec un rapport pondéral optimisé. Le polymère semi-conducteur résultant maintenait des mobilités de porteurs de charge raisonnables et formait des chemins de percolation électrique suffisants. Le film de mélange a conservé une haute extensibilité, Coefficient de Poisson et module de Young similaires à ceux de la peau humaine et meilleurs que les polymères semi-conducteurs typiques. L'analyse rhéologique du film de mélange à température ambiante a montré que le matériau se comporte de manière similaire à un solide avec une réticulation de coordination métal-ion. La température de transition vitreuse du matériau était similaire à celle du caoutchouc PDMS typique.
Ils ont testé l'extensibilité du film à l'aide de tests cycliques de déformation répétés, et a attribué la dissipation d'énergie observée à la rupture de la liaison de coordination Fe(III)-PDCA pendant la relaxation de contrainte. Même après avoir allongé le film de mélange au-delà de 100 pour cent de déformation, il a retrouvé sa longueur initiale après une heure de repos en raison de la réorganisation des chaînes polymères. L'équipe a caractérisé la morphologie et la percolation électrique du film de mélange en utilisant la microscopie électronique à transmission. Suivi de la cartographie des éléments du matériau à l'aide de la spectroscopie à rayons X à dispersion d'énergie pour identifier le soufre (S), pics de silicium (Si) et de fer (Fe). Les résultats ont indiqué une sensibilité élevée du matériau à la déformation, où l'élastomère absorbe la contrainte appliquée tout en conservant la région cristalline du film semi-conducteur, pour activer le mécanisme d'étirage proposé du film de mélange.
Caractérisations d'un réseau de capteurs à transistors à matrice active extensible. (A) Mesure in situ de la résistance de l'interconnexion étirable Au/SEBS pendant 10 cycles d'étirement à différentes contraintes (50, 70, et 100%). En médaillon :Photographies de l'interconnexion Au/SEBS à 0 % (à gauche) et à 100 % (à droite) de déformation. (B) Changement de résistance de l'interconnexion étirable Au/SEBS en fonction du cycle d'étirement à 0 et 50 % de déformation. (C) images OM de vierge (souche 0%, en haut à gauche), étiré (100 % de tension, En haut à droite), libéré (0% de contrainte, en bas à droite), et étiré (100 % de déformation ; 100 cycles, en bas à gauche) Interconnexion extensible Au/SEBS. (D) Architecture et (E) photographie d'un réseau de capteurs de contrainte à transistors à matrice active 5 × 5 entièrement extensible fabriqué via notre système développé sensible à la contrainte, extensible, et un film semi-conducteur auto-cicatrisable. Barre d'échelle, 5 millimètres. (F) Cartographie et (G) distribution statistique de la mobilité à effet de champ dans notre réseau de transistors à matrice active extensible. (H) Courbes de transfert et (I) courant d'activation normalisé d'un transistor entièrement extensible dans un réseau à matrice active en fonction de la contrainte. Crédits photo :Jin Young Oh, Département de génie chimique, Université Kyung Hee et Donghee Son, Institut de recherche biomédicale, Institut coréen des sciences et de la technologie. SQRT, racine carrée. SEBS, polystyrène-bloc-poly(éthylène-ran-butylène)-bloc-polystyrène. Crédit :Avancées scientifiques, doi:10.1126/sciadv.aav3097
L'équipe de recherche a testé le transport de charge sensible à la contrainte du film semi-conducteur à l'aide de transistors organiques à couche mince (OTFT) par impression par transfert. Ils n'ont détecté aucune nanofissure dans le film transféré en utilisant la microscopie à force atomique (AFM) pour éliminer la possibilité de dommages mécaniques dus à la contrainte. Les scientifiques ont ensuite évaporé de l'or, un matériau d'électrode, sur le film de mélange et j'ai observé que le courant passant du transistor diminuait à mesure que le pourcentage de contrainte augmentait. Le facteur de jauge était le plus élevé à 5,7 x 10 5 à 100 pour cent de tension, qui était la valeur la plus élevée rapportée pour les jauges de contrainte semi-conductrices, et comparable à l'état de l'art, jauges de contrainte à base de conducteurs. Les appareils ont montré un caractère courant-tension entièrement réversible et un comportement de cyclage reproductible, similaire à l'extensibilité de la peau humaine.
Jeune Oh et al. obtenu la caractéristique d'auto-guérison unique de la peau électronique grâce à une liaison dynamique de coordination métal-ligand. Pour tester la capacité d'auto-guérison, ils coupent le matériau (200 nm d'épaisseur) à température ambiante, l'a laissé pendant 24 heures et a observé la cicatrice disparaître de manière autonome. Le film cicatrisé a pu être étiré à plus de 200 % de déformation avant de se fracturer. Lorsqu'ils ont testé la propriété électrique du film semi-conducteur cicatrisé à l'aide d'une méthode de contact souple en OTFT, ils ont récupéré la mobilité à effet de champ du matériau cicatrisé. Relativement, couper un matériau semi-conducteur sans propriétés d'auto-guérison n'a pas conservé le comportement courant-tension de type transistor.
Pour activer le nouveau matériau semi-conducteur pour les applications e-peau, Jeune Oh et al. fabriqué un cinq par cinq entièrement extensible, réseau de transistors à matrice active sensible à la contrainte. Pour ça, ils ont construit une interconnexion hautement extensible et conductrice à l'aide d'une électrode en or extensible hautement conducteur (Au) et d'un élastomère de polystyrène pour des balayages multiples à grande vitesse sans retard ni perte de signal dans l'architecture à matrice active. Pour confirmer la fiabilité mécanique de l'électrode, ils ont effectué des tests cycliques répétés de jusqu'à 100 cycles sous une contrainte de 50 pour cent et ont obtenu des performances supérieures. L'appareil a montré des opérations de détection de contrainte réversibles pour récupérer complètement à l'état d'origine après avoir relâché la contrainte.
Réseau de transistors à matrice active extensible sensible à la contrainte en tant que capteur de contrainte extensible semblable à une peau. (A) Courbes de transfert du réseau de transistors à matrice active extensible en fonction de la tension de drain avec quatre tensions drain/source différentes. (B) Photographie du réseau de transistors à matrice active extensible sous sueur artificielle et (C) courants d'activation et de désactivation du réseau de transistors à matrice active extensible en fonction du temps. (D) Photographie d'un réseau de transistors à matrice active étiré en poussant avec une barre en plastique et (E) sur courant normalisé du réseau transitoire à matrice active piqué. (F) Résultat de la simulation de la contrainte appliquée en piquant sur le tableau à matrice active extensible. Crédits photo :Jin Young Oh, Département de génie chimique, Université Kyung Hee. Crédit :Avancées scientifiques, doi:10.1126/sciadv.aav3097
Pour les applications e-skin du réseau de capteurs de contrainte extensible, les scientifiques ont abaissé la tension de fonctionnement de l'appareil de -60 à -5 volts pour une durabilité à long terme et une sécurité médicale. Malgré la tension de seuil bas, l'appareil était sensible à la contrainte appliquée. Les performances d'étanchéité étaient une priorité pour éviter les dysfonctionnements de l'appareil au contact de la sueur ionique générée par la peau humaine ; ce qu'ils ont réalisé en utilisant un élastomère pour passiver le réseau de transistors du capteur cinq par cinq contre la sueur, suivi d'une immersion dans la sueur artificielle pendant 15 heures. Le système de détection monolithique pourrait cartographier en 3D la déformation de la peau électronique dans un processus de fabrication simplifié, combinant une architecture de capteur et de transistor en un seul appareil. Les chercheurs ont « poussé » la peau électronique pour quantifier les changements de courant du réseau de capteurs à matrice active et ont simulé la contrainte appliquée à l'aide de méthodes par éléments finis.
De cette façon, Jin Young Oh et ses collègues ont présenté une approche d'ingénierie sensible à la déformation, des films semi-conducteurs étirables et auto-cicatrisants pour former des réseaux de capteurs de contrainte à matrice active ressemblant à une peau. Le réseau composite de matériaux a fourni une sensibilité à la déformation au film mélangé. La coordination métal-ligand a permis au semi-conducteur d'être hautement extensible et de s'auto-réparer automatiquement à température ambiante. En utilisant le film semi-conducteur, les chercheurs ont développé une peau électronique qui détecte les déformations induites par la pression, à côté de la visualisation de la contrainte appliquée. L'e-skin synthétique était entièrement cicatrisable et capable de fonctionner dans une tension médicalement sûre, avec la possibilité d'incorporer des matériaux diélectriques à k élevé après une optimisation supplémentaire.
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