Les chercheurs ont utilisé des impulsions de rayons X ultra-rapides pour réaliser un "film" haute résolution d'une molécule subissant des mouvements structurels. La recherche, Publié dans Chimie de la nature , révèle la dynamique des processus avec des détails sans précédent, capturant l'excitation d'un seul électron dans la molécule.

La capacité de voir les mouvements moléculaires en temps réel offre un aperçu des processus de dynamique chimique qui étaient impensables il y a quelques décennies à peine, disent les chercheurs, et peut finalement aider à optimiser les réactions et à concevoir de nouveaux types de chimie.

"Pendant de nombreuses années, les chimistes ont appris les réactions chimiques en étudiant essentiellement les molécules présentes avant et après qu'une réaction s'est produite, " a déclaré Brian Stankus, un doctorat récent. diplômé de l'Université Brown et co-auteur principal de l'article. "Il était impossible d'observer la chimie telle qu'elle se produit car la plupart des transformations moléculaires se produisent très rapidement. Mais des sources de lumière ultrarapides comme celle que nous avons utilisée dans cette expérience nous ont permis de mesurer les mouvements moléculaires en temps réel, et c'est la première fois que ce genre d'effets subtils est observé avec une telle clarté dans une molécule organique de cette taille."

Le travail est une collaboration entre des chimistes de Brown, des scientifiques du SLAC National Accelerator Laboratory et des chimistes théoriciens de l'Université d'Édimbourg au Royaume-Uni. L'équipe était dirigée par Peter Weber, professeur de chimie à Brown.

Pour l'étude, les chercheurs ont examiné les mouvements moléculaires qui se produisent lorsque la molécule organique N-méthylmorpholine est excitée par des impulsions de lumière ultraviolette. Les impulsions de rayons X de la source de lumière cohérente Linac (LCLS) du SLAC ont été utilisées pour prendre des instantanés à différents stades de la réponse dynamique de la molécule.

"Nous frappons essentiellement les molécules avec de la lumière UV, qui déclenche la réponse, et puis quelques fractions de seconde plus tard, nous prenons une "photo" - en fait, nous capturons un motif de diffusion - avec une impulsion de rayons X, " dit Stankus. " Nous le répétons encore et encore, avec des intervalles différents entre l'impulsion UV et l'impulsion de rayons X pour créer une série chronologique."

Les rayons X diffusent selon des motifs particuliers dépendant de la structure des molécules. Ces modèles sont analysés et utilisés pour reconstruire une forme de la molécule au fur et à mesure que les mouvements moléculaires se déroulent. Cette analyse de modèle a été dirigée par Haiwang Yong, un étudiant diplômé à Brown et co-auteur principal de l'étude.

L'expérience a révélé une réaction extrêmement subtile dans laquelle un seul électron est excité, provoquant un modèle distinct de vibrations moléculaires. Les chercheurs ont pu imager à la fois l'excitation électronique et la vibration atomique dans les moindres détails.

"Ce document est un véritable jalon car pour la première fois, nous avons pu mesurer avec une grande clarté la structure d'une molécule dans un état excité et avec une résolution temporelle, " dit Weber, l'auteur correspondant de l'étude.

"Réaliser ces types de mesures presque sans bruit en énergie et en temps n'est pas une mince affaire, " a déclaré Mike Minitti, scientifique senior au SLAC et co-auteur de l'étude. « Au cours des sept dernières années, notre collaboration a beaucoup appris sur la meilleure façon d'utiliser les différents diagnostics LCLS pour mesurer avec précision les petites fluctuations des intensités des rayons X, et encore plus, suivre l'évolution de l'échelle de temps femtoseconde sur laquelle évoluent les molécules. Tout cela a informé le développement de routines d'analyse de données personnalisées qui éliminent pratiquement les embêtants, signaux indésirables à nos données. Ces résultats démontrent la fidélité que nous pouvons atteindre."

Un aspect particulièrement intéressant de la réaction, disent les chercheurs, c'est que c'est cohérent, c'est-à-dire lorsque des groupes de ces molécules interagissent avec la lumière, leurs atomes vibrent de concert.

"Si nous pouvons utiliser des expériences comme celle-ci pour étudier comment exactement la lumière peut être utilisée pour diriger le mouvement collectif de milliards de molécules, nous pouvons concevoir des systèmes qui peuvent être contrôlés de manière cohérente, " Stankus dit. " En termes simples :si nous comprenons exactement comment la lumière dirige les mouvements moléculaires, nous pouvons concevoir de nouveaux systèmes et les contrôler pour faire de la chimie utile."