Le méthane est une ressource énergétique prometteuse pour la production de produits chimiques à haute valeur ajoutée. La conversion du méthane en produits chimiques à valeur ajoutée ou en carburants dans des conditions douces est devenue l'un des sujets les plus brûlants de l'énergie et de la catalyse.

Cependant, la symétrie élevée et la faible polarisabilité de la molécule de méthane rendent difficile l'activation du méthane dans des conditions douces. En outre, les produits cibles sont généralement plus réactifs que le méthane, et ils sont sujets à une suroxydation en gaz à effet de serre CO 2 .

Récemment, un groupe dirigé par Prof. DENG Dehui et Assoc. Le professeur Yu Liang de l'Institut de physique chimique de Dalian (DICP) de l'Académie chinoise des sciences (CAS) a converti le méthane en acide formique (HCOOH) avec une efficacité élevée dans des conditions douces. Leur étude a été publiée dans Nano Energy le 29 décembre.

Les chercheurs ont découvert qu'une oxydation hautement efficace et sélective du méthane en HCOOH pouvait être obtenue sur les sites de Fe atomiquement dispersés confinés dans les canaux de ZSM-5.

En ajustant le rapport silice-alumine et la charge en Fe dans le ZSM-5 pour moduler le microenvironnement de l'espèce Fe active, ils ont atteint une fréquence de rotation (TOF) de 84200 h ^-1 pour la production d'oxygénats C1 et une sélectivité élevée en HCOOH de 91 % avec une productivité de 383,2 mmol gcat. ^-1 h ^-1 à 80 degrés C.

"Ce résultat a dépassé tous les catalyseurs de conversion de méthane précédemment rapportés fonctionnant dans des conditions similaires, " a déclaré le professeur DENG.

Par ailleurs, en combinant diverses caractérisations et calculs de la théorie fonctionnelle de la densité, ils ont découvert que les sites actifs Fe-O pouvaient être générés à partir de la dissociation H2O2 sur les centres Fe mononucléaires et binucléaires confinés dans les canaux de ZSM-5.

Les sites actifs Fe-O pourraient faciliter l'activation et le clivage de la liaison C-H du méthane et ainsi favoriser l'oxydation successive du méthane en acide formique via le méthanol et le formaldéhyde via des voies radicalaires, tout en inhibant la suroxydation en CO 2 .

Cette étude ouvre une nouvelle voie pour concevoir et construire des sites actifs confinés en réseau pour une conversion très efficace du méthane dans des conditions douces.