Une illustration (à gauche) représente la technique connue sous le nom de « microscopie à force photo-induite, " et les images à droite montrent à quel point les résultats expérimentaux et théoriques correspondent dans une enquête récente sur la technique à l'Université Rice. Crédit :Chloé Doiron/Université Rice
Isabell Thomann, chercheuse en nanophotonique de l'Université Rice, utilise des lasers, des matériaux activés par la lumière et des pointes nanométriques de mesure de la lumière pour repousser les limites de la nanoscience expérimentale, mais la lumière fournit l'attraction dans sa dernière étude.
Dans un nouvel article de la revue American Chemical Society Lettres nano , Thomann et ses collègues, dont le boursier postdoctoral Thejaswi Tumkur et l'étudiant diplômé Xiao Yang, combiner expérience et théorie pour tester une nouvelle technique appelée "microscopie à force photo-induite, " qui sonde les propriétés optiques des nanomatériaux en mesurant la force physique conférée par la lumière.
Les principaux centres de recherche de Thomann portent sur l'utilisation des nanoparticules et de la lumière du soleil pour réduire l'empreinte carbone des centrales électriques. Le travail dépasse les frontières de la chimie, optique, ingénierie électrique, énergie et environnement, mais un axe majeur est la photocatalyse, une classe de processus dans lesquels la lumière interagit avec des matériaux de haute technologie pour entraîner des réactions chimiques.
"De nos jours, de nombreuses expériences se font sous vide poussé, mais je veux faire fonctionner le réacteur de mon laboratoire dans des conditions plus réalistes :température normale, pression normale, en présence d'eau - cela s'appliquera à la captation de la lumière solaire pour la photocatalyse, " dit Thomann, professeur assistant en génie électrique et informatique, de science des matériaux et nano-ingénierie et de chimie à Rice.
Thomann travaille au développement de nouveaux outils pour mesurer les nanomatériaux depuis son arrivée à Rice en 2012. Elle et son équipe développent un système de spectroscopie laser ultrarapide capable de lire les signatures optiques de processus chimiques à courte durée de vie pertinents pour la photosynthèse artificielle.
« Dans une réaction chimique, il y a des réactifs, quels sont les intrants chimiques, et il y a des produits, quelles sont les sorties, " a déclaré Thomann. " Presque toutes les réactions entraînées par la lumière impliquent plusieurs étapes où la lumière est convertie en particules quantiques telles que des électrons ou des phonons qui doivent être transportés vers des surfaces pour entraîner des réactions chimiques. Il est très utile de savoir exactement de quoi il s'agit, quand ils sont fabriqués et en quelle quantité, en particulier si vous optimisez un procédé pour une utilisation industrielle."
Le groupe de Thomann conçoit des nanoparticules activées par la lumière qui peuvent capter l'énergie de la lumière du soleil et l'utiliser pour initier des réactions chimiques. Les nanocatalyseurs, qui peuvent être de minuscules tiges ou disques de métal ou d'autres matériaux, interagissent avec la lumière en partie à cause de leurs formes et de leur espacement rapproché. Thomann a déclaré que bien que les ingénieurs fassent tout leur possible pour produire des particules uniformes, de petites imperfections existent toujours et peuvent avoir des conséquences importantes sur les performances.
Ces images montrent les forces optiques mesurées pour un réseau de paires de disques d'or plasmoniques appelés dimères qui ont été sondés par une pointe de microscopie à force atomique. La carte révèle de légères différences causées par de minuscules imperfections dans les dimères. Crédit :Thomann Group/Rice University
« Les photocatalyseurs sont souvent hétérogènes, ce qui signifie qu'ils ne sont pas tous exactement pareils, et nous avons besoin de meilleurs outils pour les examiner avec une haute résolution spatiale afin de voir ces petites différences, " a-t-elle déclaré. " Nous devons également suivre les processus de réaction avec une résolution temporelle élevée, et nous voulons faire tout cela avec une résolution spatiale bien meilleure qu'avec un microscope optique normal."
Dans les expériences de microscopie à force induite par photons, L'équipe de Thomann a utilisé une petite pointe d'un microscope à force atomique (AFM) pour améliorer la résolution spatiale des mesures prises à partir de nanotiges et de nanodisques d'or sur des surfaces de verre. Les tiges et les disques, qui sont plus petites que la longueur d'onde de la lumière utilisée pour les mesurer, serait normalement flou dans un microscope optique en raison d'une propriété physique appelée limite de diffraction. Pour mieux résoudre les nanoparticules, et les interactions électromagnétiques entre eux, Le groupe de Thomann éclaire les particules et utilise une pointe AFM pour sonder comment ces nanoparticules agissent comme des nanoantennes optiques et concentrent la lumière.
"Si nous essayions de mesurer la lumière réfléchie, ce serait très difficile car il n'y a que quelques photons dispersés sur un fond très chargé où la lumière rebondit partout, especially if these measurements were carried out in a liquid environment, " Thomann said. "But we are instead measuring the force exerted on the AFM tip, the slight pull on the tip when the optical nanoantennas are illuminated by light. It turns out that measuring the force is a much more sensitive technique than trying to collect the few photons scattered off the tip."
Thomann said the study provides theoretical understanding of how photo-induced force microscopy works and lays the groundwork for future studies of more complex photocatalyst materials her team hopes to create in the future. She credited her group's improved understanding of the force-measuring technique to months of hard work by co-author Xiao Yang, a Rice graduate student in the group of theoretical physicist and study co-author Peter Nordlander.
Yang said the most difficult part of coming up with an explanation of the team's experimental results was creating a solvable computational model that accurately described the real-world physics. Par exemple, including the entire tip in the model made the mathematics impractical.
"I did try, en premier, but it turned out it was impossible, " Yang said. "It would have taken an infinite time to reach convergence of the simulations."
Yang eventually hit upon an idea—including just a portion of the tip in the model—that made the calculations both feasible and accurate. Thomann said this was just one example of Yang's tenacity in finding a workable solution.
"He is exactly the kind of graduate student we want:knowledgeable, hard-working and unwilling to quit in the face of adversity, " elle a dit.
