La source de lumière synchrotron la plus récente et la plus brillante au monde, la National Synchrotron Light Source II (NSLS-II) du laboratoire national de Brookhaven du département américain de l'Énergie, a produit l'une des premières publications résultant des travaux effectués pendant la phase de mise en service scientifique de l'installation.

Publié le 7 juillet dans l'édition en ligne du Journal de l'Union internationale de cristallographie (une revue récemment lancée de l'Union internationale de cristallographie), l'article traite d'une nouvelle façon d'appliquer un outil d'analyse de structure locale largement utilisé - connu sous le nom d'analyse de la fonction de distribution de paires atomiques (PDF) - aux données de diffusion des rayons X à partir de films minces, fournissant rapidement des informations de haute qualité sur la structure atomique des films. Le travail ouvre de nouvelles voies pour l'étude des couches minces nanocristallines.

Ce travail montre que NSLS-II - une installation utilisateur du DOE Office of Science avec ultra-lumineux, faisceaux de rayons X ultra-concentrés — s'avère déjà changer la donne dans l'étude des couches minces, qui jouent un rôle essentiel dans un grand nombre de technologies, y compris les puces informatiques et les cellules solaires.

Les défis des couches minces

Dans les applications et lors des expérimentations, films minces (définis comme ayant des épaisseurs de quelques nanomètres à plus de 1000 nanomètres, ou milliardièmes de mètre) sont déposés sur une base épaisse, appelé substrat, souvent constitué de plaquettes cristallines de silicium, dioxyde de silicone, ou de l'oxyde d'aluminium. Il est extrêmement difficile d'étudier la structure des matériaux dans cette géométrie en raison de la faible quantité de matériau de film et de la grande quantité de substrat. Pour minimiser la diffusion des rayons X sur le substrat, ce qui a tendance à masquer les données du petit volume d'échantillon, les études aux rayons X sur couche mince sont effectuées à l'aide d'expériences aux rayons X en incidence rasante (GI).

Dans les études gastro-intestinales, le faisceau de rayons X effleure la surface du film de telle sorte qu'il se réfléchit sur le substrat, permettant au faisceau d'éclairer autant de film que possible tout en minimisant la pénétration à travers le film dans le substrat. Cependant, le petit angle d'incidence rend les études gastro-intestinales notoirement difficiles à réaliser et introduit de sérieuses complexités dans l'analyse des données.

« Les expériences de diffraction à incidence rasante sont délicates pour les matériaux cristallins, et n'ont jamais été fait avec succès pour obtenir des PDF à partir de films, " a déclaré l'un des auteurs de l'article, Simon Billinge, un physicien avec un poste conjoint à Brookhaven et à la School of Engineering and Applied Science de l'Université de Columbia. "Les expériences sont trop laborieuses et l'analyse des données est extrêmement difficile."

Étudier le « voisinage atomique »

PDF fournit des informations structurelles atomiques locales, c'est-à-dire données pour les voisinages d'atomes - en donnant les distances entre toutes les paires d'atomes dans l'échantillon. Ces distances apparaissent sous forme de pics dans les données. Dans les années récentes, Le PDF est devenu une technique standard dans les études structurelles de matériaux complexes et peut être utilisé pour des échantillons en vrac ou à l'échelle nanométrique, amorphe ou cristallin.

L'approche que Billinge et ses collègues ont conçue tire parti des flux élevés de photons provenant de NSLS-II, lequel, ainsi que de nouvelles méthodes de réduction des données récemment développées dans son groupe, crée des données adaptées à l'analyse PDF à partir d'un film mince. Essentiellement, il renverse l'expérience GI standard :le faisceau est simplement envoyé à travers le film de l'arrière vers l'avant.

Eric Dooryhee, le scientifique principal de la ligne de lumière NSLS-II X-Ray Powder Diffraction (XPD), où le travail a été fait, expliqué, « Le premier groupe de lignes de lumière NSLS-II passe maintenant avec succès de la mise en service technique, qui a commencé à l'automne 2014, lorsque nous avons produit pour la première fois de la lumière à rayons X, vers la commande scientifique, où nous comparons et testons les capacités de la ligne de lumière sur des échantillons réels. Extraire le petit signal du film mince du grand signal du substrat dans cette géométrie à incidence normale est extrêmement difficile sur le plan technique. Néanmoins, J'ai dit à Simon que XPD devrait être à la hauteur du défi."

Aperçu des futures percées

Le groupe a testé le PDF à couche mince (qu'ils appellent tfPDF) avec des couches minces cristallines et amorphes, chacun environ 360 nm d'épaisseur. La collaboration comprend les groupes de Bo Iversen à l'Université d'Aarhus au Danemark et Dave Johnson de l'Université de l'Oregon, qui a préparé les films minces.

Le premier échantillon étudié était un film amorphe de fer-antimoine sur un substrat de borosilicate amorphe monté perpendiculairement au faisceau de rayons X. Afin d'isoler la contribution du film, la contribution du substrat a d'abord été déterminée en mesurant le motif de diffusion à partir d'un substrat propre. Le signal du film est à peine visible dans les données brutes en plus de la grande contribution du substrat, mais pourraient être clairement extraits lors du traitement des données. Cela a permis une fiabilité, PDF à faible bruit qui peut être modélisé avec succès pour produire la structure atomique quantitative du film.

Les données ont conduit à des PDF de haute qualité pour les films amorphes et cristallins, confirmés par comparaison avec des échantillons de contrôle dans une configuration PDF standard. Fort du succès de ces premières mesures, le groupe Billinge et l'équipe XPD envisagent désormais de futures expérimentations pour voir les films cristalliser en temps réel, dans le faisceau.

"La découverte que nous pouvons obtenir si facilement des PDF à partir d'échantillons en géométrie de couche mince va révolutionner ce domaine de la science, " a déclaré Kirsten Jensen, chercheur postdoctoral dans le groupe de Billinge à Columbia. « Les expériences ne nécessitent aucun équipement spécialisé ni aucune expertise au-delà de la configuration de la ligne de lumière à XPD et sont rapides, ouvrant la voie à des études in-situ résolues dans le temps des changements dans la structure du film en cours de traitement ainsi qu'à des études résolues spatialement des films nanostructurés en place."

Billinge ajouté, "C'est un nouveau résultat passionnant en soi, mais cela ne nous donne qu'un aperçu des possibilités que NSLS-II présentera à mesure que la puissance augmentera au cours des prochaines années. C'est la pointe de l'iceberg de ce qui sera possible lorsque le NSLS-II fonctionnera à pleine puissance."