(Phys.org)—Alors que la biotechnologie et la nanotechnologie continuent de fusionner, Les méthodes programmables par ADN sont apparues comme un moyen de fournir un contrôle sans précédent sur l'assemblage de nanoparticules dans des structures complexes, y compris des structures périodiques personnalisables connues sous le nom de super-réseaux qui permettent d'affiner l'interaction entre la lumière et des collections de particules hautement organisées. Les structures en treillis ont historiquement été bidimensionnelles car la fabrication de treillis d'ADN tridimensionnels a été trop difficile, tandis que les cristaux photoniques diélectriques tridimensionnels ont des interactions lumière-matière améliorées bien établies. Cependant, la pénurie de moyens synthétiques pour créer des cristaux plasmoniques (ceux qui exploitent les plasmons de surface produits à partir de l'interaction de la lumière avec des matériaux métal-diélectriques) à partir de réseaux de nanoparticules a empêché leur étude expérimentale. À la fois, il a été suggéré que les cristaux photoniques polaritoniques (PPC) - homologues plasmoniques des cristaux photoniques - peuvent interdire la propagation de la lumière et ouvrir une bande interdite photonique (également appelée un régime de taille sous-longueur d'onde profonde. ( Polarité sont des quasiparticules résultant d'un fort couplage d'ondes électromagnétiques avec une excitation électrique ou magnétique porteuse de dipôles.)

À cette fin, des scientifiques de la Northwestern University ont récemment signalé de fortes interactions lumière-plasmon au sein de cristaux photoniques plasmoniques 3D qui ont des constantes de réseau et des diamètres de nanoparticules qui peuvent être contrôlés indépendamment dans le régime de taille sous-longueur d'onde profonde en utilisant une technique d'assemblage programmable par ADN - les premiers dispositifs préparés par DNA- cristallisation colloïdale guidée. Les chercheurs ont montré qu'ils pouvaient régler l'interaction entre la lumière et les modes électroniques collectifs des nanoparticules d'or en ajustant indépendamment les constantes de réseau et les diamètres des nanoparticules d'or, ajoutant que leurs résultats dans le réglage des interactions entre la lumière et des collections de particules nanométriques hautement organisées suggèrent la possibilité d'applications qui incluent des lasers, électrodynamique quantique et biodétection.

Le professeur George C. Schatz a discuté du document qu'il, le professeur Chad A. Mirkin, auteur principal Daniel J. Park et leurs co-auteurs publiés dans Actes de l'Académie nationale des sciences en abordant d'abord les principaux défis rencontrés par les scientifiques pour régler l'interaction entre la lumière et les modes électroniques collectifs des nanoparticules d'or en ajustant indépendamment les constantes de réseau et les diamètres des nanoparticules d'or. « La longueur d'onde associée aux modes de résonance photonique » – comme les interactions Fabry-Pérot qui se produisent avec les interféromètres du même nom – « est définie par une condition d'interférence qui dépend de la géométrie de la microstructure, ainsi que sur l'indice de réfraction effectif du matériau dans la microstructure, " Schatz raconte Phys.org . "À la fois, la longueur d'onde des résonances plasmoniques dans une nanoparticule d'or est déterminée par l'excitation électronique collective dans la particule et dépend de la taille et de la forme de la nanoparticule ainsi que de l'indice de réfraction de l'or. ces deux longueurs d'onde, et donc d'étudier les interactions entre les modes de résonance. De plus, il ajoute, les chercheurs ont trouvé une gamme de paramètres de super-réseaux et de nanoparticules où les modes photoniques pouvaient être observés à la fois ci-dessous et au-dessus de l'énergie plasmon - c'est-à-dire sa longueur d'onde de résonance - leur permettant d'observer une bande interdite qui indique un fort couplage entre les modes.

Un deuxième aspect clé de leur recherche consistait à utiliser la cristallisation colloïdale guidée par l'ADN pour contrôler de manière indépendante de fortes interactions lumière-plasmon au sein de cristaux photoniques plasmoniques 3D qui ont des constantes de réseau et des diamètres de nanoparticules, ainsi que la synthèse de PPC plasmoniques (cristaux photoniques polaritoniques) à partir de nanoparticules d'or. "Avant notre article et nos travaux publiés l'année dernière ¹ par nos collègues de Northwestern dans le groupe du Pr Mirkin, la méthode de cristallisation guidée par l'ADN avait été développée pour fabriquer des matériaux de super-réseau avec une taille de particule d'or et un espacement de réseau variables, " explique Schatz.

"Toutefois, " il continue, "les matériaux étaient polycristallins, et n'ont donc pas présenté de modes photoniques bien définis pouvant permettre de sonder l'interaction entre la lumière et les plasmons de surface. Une avancée clé a été la découverte ¹ d'un procédé de fabrication de monocristaux à super-réseau avec un habit cristallin bien défini, c'est-à-dire une forme rhombique dodécaédrique – et de taille variable de l'ordre de quelques microns. il n'était toujours pas clair qu'il y aurait des modes optiques de qualité suffisamment élevée pour que les résonances de Fabry-Pérot soient observées et réglées à travers la résonance plasmon. « Il a fallu plusieurs mois pour sonder et confirmer théoriquement et expérimentalement la présence de résonances Fabry-Pérot, " ajoute Schatz.

Schatz et ses collègues ont relevé ces défis en utilisant des mesures de rétrodiffusion - la réflexion des ondes, particules, ou des signaux de retour dans la direction de la source – pour sonder les modes Fabry-Pérot. "Bien que les mesures de rétrodiffusion aient été utilisées dans d'autres contextes, c'était la première application de cette technologie aux cristaux de superréseau d'ADN, et il ne nous est pas apparu tout de suite que des résonances Fabry-Pérot pouvaient être observées pour cette habitude cristalline et le choix du matériau, " note Schatz. Cependant, comme détaillé dans leur article actuel, les scientifiques ont développé un modèle théorique réaliste de cette expérience qui a prédit l'existence de modes Fabry-Pérot et la possibilité de les observer par rétrodiffusion tout en faisant les expériences. "Cela nous a stimulé à faire les expériences et à persévérer dans ce travail même si les premiers résultats étaient de mauvaise qualité. De plus, nous avons utilisé le modèle informatique pour nous guider dans l'optimisation de l'expérience, y compris le travail dans lequel nous avons recouvert les PPC d'argent. »

Dans leur papier, les chercheurs ont discuté d'autres études photoniques et des applications possibles dans les lasers, électrodynamique quantique en cavité, optique quantique, dynamique quantique à N corps, la biodétection et d'autres domaines suggérés par le réglage des interactions lumière-plasmon à l'échelle nanométrique. "Des travaux antérieurs ont observé le comportement de l'électrodynamique quantique dans des cavités optiques diélectriques, y compris la fluorescence améliorée et supprimée des émetteurs dans ces cavités. Les présentes expériences suggèrent que ce type de mesure peut être étendu aux cavités où se produisent des modes hybrides plasmoniques/photoniques. leur système ouvre une opportunité unique d'utiliser des modes cristallins 3D qui contiennent des propriétés plasmoniques. « En tant qu'application possible, depuis que des lasers améliorés par plasmons ont été observés avec des réseaux 2D, l'observation réussie de modes hybrides photoniques-plasmoniques en 3D suggère que de tels lasers peuvent être préparés pour des réseaux 3D."

Une autre découverte intéressante est l'accordabilité des interconnexions d'ADN et la fraction volumique correspondante des éléments plasmoniques. "L'accordabilité des interconnexions d'ADN offre la possibilité de changer la constante de réseau, " Schatz explique, " et avec une certaine taille de nanoparticule, en faisant varier la constante de réseau, nous pouvons ajuster le volume d'or."

Lorsqu'on leur a demandé si leurs découvertes pourraient interagir avec ou contribuer aux développements de la biologie synthétique et de la génomique synthétique, ainsi que l'accélération de l'intégration des biotechnologies et des nanotechnologies dans la médecine translationnelle, Schatz pointed out that DNA provides a synthetic 'hook' that can be connected to synthetic biology. "We can therefore envision using the genetic programmability of DNA as input to the synthesis of fluorescent proteins in precise locations, " adding that the medical applications of DNA-programmed superlattice materials are only at the concept stage. "From earlier work in the Mirkin group, we know how to use gold nanoparticles coated with DNA in medical diagnostics and therapeutics, so one can imagine future applications where these applications are extended to superlattices. A key point is that the superlattices provide a systematic tool for building structures that combine together inorganic components, such as metal or semiconductor nanoparticles with biomolecules."

Moving forward, Schatz says, the researchers need to generalize the menu of superlattice crystals. "The micron-scale crystal habits exhibit other photonic modes – that is, functionalities – such as whispering gallery resonance and light focusing. En outre, other nanoparticle components such as silver nanoparticles and quantum dots can be incorporated into superlattices." This means that the scientists can play with a large number of photonic/electronic degrees of freedom within the framework of a DNA superlattice. "Therefore, we need to establish a well-defined set of photonic applications and studies utilizing and combining those physical degrees of freedom – and theory will play an important role in this process."

In terms of additional innovations, Schatz tells Phys.org that "now that we know that plasmon-photonic interactions can exhibit strong coupling, we need to expand this research, probably with different nanoparticles and with different types of photonic resonances. Par exemple, we can incorporate anisotropic nanoparticles that exhibit more interesting plasmonic response to polarization of light – and utilizing other available photonic modes that exhibit light focusing features, we can think about developing optical components such as a plasmonic microlens. Finalement, synthesizing quantum dot nanoparticle superlattices, we can perform fundamental physics studies related to the collective exciton emission."

Schatz concludes that other areas of research might also benefit from their study. "We're excited about the possibility of using superlattice materials not just in photonics, but also in energy-related applications, including photovoltaics, photocatalysis, and batteries."

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