Matériaux de soie photographiés obtenus par cristallisation sur gabarit. Chaque «carré» est obtenu en pré-déposant des peptides, puis en exposant la surface à motifs à une suspension de fibroïne de soie. Lors de l'assemblage du matériel, l'interaction localisée avec différents peptides donne un film de soie qui présente un contrôle topographique sur la structure moléculaire et les propriétés mécaniques conférées par le processus de cristallisation modèle. Crédit :Marelli et Sun
Les applications des fibres de soie ont explosé ces dernières années. Traditionnellement attrayant dans les textiles pour sa résistance compacte et son lustre doux et luxueux, la soie a des applications potentielles, y compris les membranes de filtration et les revêtements pour conserver les aliments, substrats pour électronique implantable, et des biocapteurs à haute sensibilité. Ces technologies exploitent non seulement les propriétés mécaniques, mais aussi la biocompatibilité du matériau, biodégradabilité et propriétés photoniques intrinsèques, ainsi que la capacité d'habiller la surface avec des substances optiquement actives comme les points quantiques. Pas de surprise, alors, que les scientifiques du monde entier se sont donné beaucoup de mal pour produire des matériaux personnalisés qui exploitent les multiples propriétés fonctionnelles de la soie. Pourtant, il reste un problème avec les biomatériaux à base de soie :obtenir le bon matériau en quantités évolutives. Maintenant, des chercheurs du MIT ont démontré un moyen de modéliser la croissance de la soie qui combine le contrôle moléculaire avec une production évolutive.
« Nous définissons essentiellement une nouvelle règle pour « faire pousser » des matériaux en soie dans l'ordre, structures hiérarchiques, " explique Benedetto Marelli, professeur au Massachusetts Institute of Technology aux États-Unis, qui, aux côtés d'un doctorat étudiant Hui Sun, développé l'approche.
L'organisation "hiérarchique" des molécules et des structures à plusieurs échelles de longueur est la clé de nombreuses propriétés trouvées dans des matériaux comme la soie ou l'os. La façon dont les molécules s'assemblent, la façon dont la protéine entière se replie, ainsi que les structures formées par la suite, tous affectent les propriétés du matériau.
Jusque là, l'approche adoptée pour produire des matériaux en soie a encore étroitement ressemblé aux méthodes traditionnelles. Certains impliquent la production d'une suspension des protéines de soie, qui est filé, jeter, imprimés ou soumis à des transitions de phase solide-gel-solide pour former des fibres, films ou blocs. Alternativement, les fibres de soie sont dénudées en nanofibrilles, par exemple, en utilisant des solvants agressifs ou une dispersion par ultrasons. Ce genre de fabrication est assez banal et peu coûteux, mais offre peu de contrôle sur les microstructures.
« La recherche s'est principalement limitée à l'application de déclencheurs environnementaux tels que l'acidification, solvants organiques et force de cisaillement lors du processus d'assemblage dans le but d'influencer les microstructures qui se forment lors de la fabrication des fibres et des films, " dit Sun. Cependant, elle ajoute que cela permet encore très peu de contrôle sur la façon dont les protéines se replient et l'assemblage moléculaire qui déterminent tous deux de manière critique les propriétés du matériau final. Les chercheurs n'ont démontré un contrôle à ce niveau qu'avec certaines protéines clonées "recombinantes" ou hybrides protéine-ADN. Cependant, l'utilisation de ce type de bloc de construction est délicate et ne convient pas à la fabrication à grande échelle.
Semer une nouvelle approche
En vue de trouver de nouvelles façons de fabriquer de la fibroïne de soie, la protéine structurelle au sein des fibres de soie responsable de leurs propriétés mécaniques et de leur intégrité, Marelli revenait sur les travaux antérieurs sur la biominéralisation et la fibroïne de soie lorsqu'il a pensé à combiner les deux approches. "Notre hypothèse était qu'en fournissant un peptide déjà dans une structure ordonnée, nous pourrions peut-être diriger le pliage et l'assemblage de la soie autour de ce peptide, " dit-il à Phys.org. " L'utilisation de " graines " pour contrôler la formation de polymères synthétiques est bien établie, ce qui m'a aidé à affiner l'idée."
Pour trouver des graines peptidiques utiles, Marelli et Sun ont identifié un certain nombre d'exigences, qui a dirigé leur attention vers GAGSGAGAGSGA, un dodécapeptide qui provient des domaines hydrophobes hautement répétitifs trouvés dans une grande sous-unité de la fibroïne de soie. GAGSGAGAGSGA forme des structures de type nanowhisker de conformations moléculaires en feuillet β hautement ordonnées. En plus de présenter une morphologie bien définie, les peptides sont suffisamment courts pour que l'utilisation de procédés chimiques industriels donne des rendements acceptables sans recourir aux méthodes de biologie synthétique.
Marelli et Sun ont découvert que dans des conditions à base d'eau, à température ambiante et pression atmosphérique, Les nanowhiskers GAGSGAGAGSGA ont modelé la fibroïne de soie non ordonnée pour se replier en brins et se développer en nanofibrilles à feuillets . En outre, en ajustant la concentration des graines peptidiques et de la fibroïne de soie, et le poids moléculaire de la fibroïne de soie et le pH, ils pourraient glaner des indices sur le mécanisme derrière la croissance modélisée et affiner davantage le processus.
Prochain, les chercheurs ont démontré une croissance modulée avec un peptide alternatif trouvé dans la protéine de soie de l'abeille européenne, qui forme des nanoassemblages moins régulièrement définis d'une combinaison de conformations de feuille β et d'hélice . Ils ont observé l'impact sur l'arrangement intermoléculaire, et donc, les propriétés mécaniques et optiques des matériaux résultants par ensemencement avec les différents peptides. Ils ont également pu démontrer l'applicabilité des techniques de nanofabrication pour déposer des couches de matériaux de soie modelés et pour imprimer des suspensions de fibroines ensemencées dans des structures personnalisées.
Un modèle pour les travaux futurs
Parmi les applications potentielles, Marelli répertorie :dispositifs compartimentés qui encapsulent des enzymes pour des réponses catalytiques améliorées, membranes de filtration pour le transport de masse sélectif, fonctionnalisation de surface complexe avec chimie de surface de contraste, des films de soie cristallisés spécifiques au site avec une capacité de dégradation programmée, et le stockage et le cryptage des informations.
Marelli et Sun utilisent maintenant des architectures trouvées dans des tissus biologiques tels que des ailes de papillon, les os et les tendons comme source d'inspiration pour de futures études. « Dans le cas du tendon, il s'agit d'un tissu constitué de molécules de collagène de type I hiérarchiquement structurées qui sont organisées à plusieurs échelles allant de la molécule au centimètre, " explique Marelli, en soulignant comment cela peut conférer une gamme particulièrement large de fonctions dans un format de matériau unique, y compris des propriétés mécaniques améliorées.
La reproduction des structures hiérarchiques trouvées dans les ailes de papillon peut également conduire à des matériaux utiles pour l'antifouling et une meilleure dissipation de la chaleur. "Il est difficile de reproduire ces architectures avec les techniques actuelles de nanofabrication basées sur le bottom-up (c'est-à-dire, assemblée) approches, " ajoute-t-il. "Nos intérêts futurs seront alors d'utiliser la cristallisation par modèle pour permettre la fabrication de matériaux mésostructurés avec de telles propriétés."
Tous les détails sont rapportés dans Communication Nature
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