Fig. 1 :Changement transitoire mesuré de l'absorbance XUV dans la région spectrale 4d-core-to-valence (σ*) et 4d-core-to-Rydberg dans les molécules CH3I. Des oscillations de sous-cycle prononcées à deux fois la fréquence du laser NIR sont observées dans la région des transitions noyau-à-Rydberg, tandis que les transitions noyau-valence ne sont que faiblement affectées par le champ. L'effet observé remonte à la polarisabilité plus élevée des états de Ryberg, ce qui les rend plus sensibles à l'interaction avec le champ laser. Crédit :MBI Berlin
Lorsque des molécules interagissent avec le champ oscillant d'un laser, un instantané, un dipôle dépendant du temps est induit. Cet effet très général sous-tend divers phénomènes physiques tels que des pincettes optiques, pour lequel Arthur Ashkin a reçu le prix Nobel de physique en 2018, ainsi que l'alignement spatial de molécules par un champ laser. Aujourd'hui, des scientifiques du Max Born Institute for Nonlinear Optics and Short Pulse Spectroscopy (MBI) rendent compte d'une expérience dans le Journal des lettres de chimie physique , où la dépendance de la réponse du dipôle entraîné sur l'état lié d'un électron dans une molécule d'iode de méthyle est révélée.
Le travail rapporté représente la première expérience de spectroscopie d'absorption transitoire attoseconde (ATAS) sur une molécule polyatomique. Dans une expérience ATAS, l'absorption de photons dans le domaine spectral de l'extrême ultraviolet (XUV) (se présentant sous la forme d'une impulsion attoseconde isolée ou d'un train d'impulsions attosecondes) est étudiée en présence d'un champ laser infrarouge intense, dont la phase relative par rapport au rayonnement XUV est contrôlée. En réalisant une telle expérience sur des molécules, les chercheurs du MBI pourraient accéder à un régime spectral, où les transitions des noyaux atomiques à la couche de valence peuvent être comparées aux transitions des noyaux à la couche de Rydberg. "Au départ quelque peu surprenant, nous avons trouvé que le champ infrarouge affecte les transitions noyau-à-Rydberg faibles beaucoup plus fortement que les transitions noyau-à-valence, qui dominent l'absorption XUV, ", déclare Lorenz Drescher, scientifique du MBI. L'article publié fait partie de ses travaux de doctorat au MBI.
Les simulations théoriques associées ont révélé que les états de Rydberg dominent l'absorption XUV par laser en raison de leur haute polarisabilité. Surtout, l'expérience rapportée offre un aperçu de l'avenir. "En réglant le spectre XUV sur différents bords d'absorption, notre technique peut cartographier la dynamique moléculaire du point de vue local de différents atomes rapporteurs intramoléculaires, " explique le scientifique du MBI, le Dr Jochen Mikosch. " Avec l'avènement des sources lumineuses attosecondes XUV dans la fenêtre d'eau, L'ATAS des couplages induits par la lumière dans les molécules devrait devenir un outil pour étudier les phénomènes ultrarapides dans les molécules organiques, " ajoute-t-il. Dans ce régime de longueur d'onde, transitions des noyaux-orbitales dans l'azote, les atomes de carbone et d'oxygène sont localisés. MBI est à la pointe du développement de telles sources lumineuses, qui permettra aux chercheurs d'étudier les éléments constitutifs de la vie.
