La conductivité thermique du réseau affecte fortement les applications des matériaux liés à la fonctionnalité thermique, comme la gestion thermique, revêtements de barrière thermique et thermoélectriques. Afin de comprendre la conductivité thermique du réseau de manière plus quantitative et économique, de nombreux chercheurs ont consacré leurs efforts et développé quelques modèles physiques utilisant des dispersions de phonons approchées au cours du siècle dernier.

La plupart de ces modèles utilisent une dispersion de phonons linéaire, proposé par Debye en 1912 sur la base d'une hypothèse d'onde acoustique-élastique (Fig. 1a), tandis que d'autres modèles impliquent des paramètres d'ajustement sur la dispersion des phonons ou manquent d'équations détaillées pour les propriétés de transport des phonons. La dispersion linéaire des phonons de Debye offre de nombreuses simplifications sur les propriétés de transport des phonons, et était l'approximation la plus courante au cours du siècle dernier. La dispersion linéaire de Debye prédit avec succès la dépendance T3 de la capacité calorifique à très basse température, et la capacité thermique s'approche de la limite Dulong-Petit à haute température. Cependant, la nature de la périodicité sur les arrangements atomiques conduit à une condition aux limites périodique pour les vibrations du réseau dans les solides (Fig. 1b), ce qui crée en fait des ondes stationnaires en treillis aux limites de Brillouin (Fig. 1c). Cela ne satisfait pas l'hypothèse d'onde acoustique-élastique de Debye, comme proposé par Born et von Karman (BvK) en 1912, la même année que Debye a proposé la dispersion linéaire.

Il en résulte une déviation significative de la dispersion de Debye pour les matériaux cristallins périodiques lorsque les phonons à vecteurs d'onde sont proches des limites de Brillouin (phonons haute fréquence). Lorsque ces phonons sont impliqués pour le transport des phonons (c'est-à-dire à des températures pas extrêmement basses), La dispersion de Debye conduit à une surestimation de la conductivité thermique du réseau en raison de la surestimation de la vitesse de groupe pour ces phonons haute fréquence, comme observé dans des matériaux avec des centaines de conductivité thermique de réseau mesurées connues et les détails nécessaires pour une prédiction de modèle rentable à notre connaissance (Fig. 2g et h montrant un écart absolu moyen de ~ + 40%). En outre, La dispersion de Debye surestime également la limite inférieure théoriquement disponible de la conductivité thermique du réseau, conduisant les violations de la conductivité thermique du réseau mesurée à être encore plus faible que le minimum théorique actuel prédit (basé sur le modèle Debye-Cahill) tel qu'observé dans des dizaines de matériaux.

Ce travail prend en compte la condition aux limites BvK, et révèle que le produit des dispersions acoustiques et optiques donne une fonction sinusoïdale. Dans le cas où le contraste de masse (ou la constante de force) entre atomes est grand, la dispersion acoustique tend à être une fonction sinusoïdale. Cette dispersion de type sinus existe en effet aussi bien dans les matériaux les plus simples que les plus complexes. Approximation de la dispersion acoustique comme étant sinusoïdale, la condition aux limites BvK réduit ensuite les branches optiques restantes à une série de modes localisés avec une série de fréquences constantes. Alors que les calculs des premiers principes permettent une dispersion des phonons plus détaillée, le développement d'une dispersion rationalisée des phonons pour une prédiction rapide et rentable du transport des phonons est important en raison du temps et des calculs coûteux pour les calculs des premiers principes.

Ce travail utilise la rationalisation mentionnée ci-dessus des dispersions de phonons, ce qui permet d'inclure les deux contributions à la conductivité thermique du réseau des phonons acoustiques et optiques. Cette amélioration des dispersions de phonons améliore considérablement la précision d'une prédiction rapide et rentable sur la conductivité thermique du réseau des solides sans aucun paramètre d'ajustement (Fig. 2c, montrant un écart absolu moyen de seulement -2,5 % et offre donc une conception plus précise des solides avec la conductivité thermique attendue du réseau. Par ailleurs, ce travail élimine avec succès la contradiction selon laquelle la conductivité thermique du réseau mesurée est encore inférieure au minimum théorique prédit sur la base d'une dispersion linéaire de Debye (Fig. 3). Cela fournirait la possibilité théorique de rationaliser la conductivité thermique du réseau pour qu'elle soit inférieure à ce que l'on pense actuellement, ouvrant de nouvelles opportunités pour faire progresser les matériaux thermiquement résistants pour les applications, y compris thermoélectrique.