Crédit :Organisation australienne pour la science et la technologie nucléaires (ANSTO)
Un chercheur de l'ANSTO a co-écrit une nouvelle approche théorique pour expliquer les incohérences entre les données expérimentales cristallographiques et chimiques dans la transformation apparente d'un pyrochlore en fluorite défectueuse dans La
Le modèle peut être étendu pour comprendre le vieillissement d'une grande classe d'oxydes complexes, comme les spinelles, avec des applications pratiques allant des piles à combustible à oxyde solide à la conception et à la gestion des formes de déchets nucléaires.
La recherche a été publiée dans Rapports scientifiques .
le professeur Gordon Thorogood, chercheur en cycle du combustible nucléaire, qui a collaboré avec des collègues dont David Simeone du CEA et Da Huo un doctorant et d'autres ont dit ce qui était considéré comme un changement de phase pour défectueuse structure de la fluorite, peut, En réalité, ne se produira pas.
"Les mathématiques matricielles ont suggéré qu'une sommation des pics dans les données cristallographiques donnerait l'impression que les pics ont disparu, " dit Thorogood.
Les motifs de diffraction de La
"La possibilité a été considérée avec surprise mais avec un intérêt considérable car le mécanisme physique responsable de la formation d'une structure de fluorite défectueuse reste incertain."
Dans l'enquête, ils ont recherché un changement de symétrie locale qui aurait dû se produire par rapport à la diminution de la taille des grains. Des grains de pyrochlore à grains fins ont été frittés à différentes températures pour sonder l'ordre à différentes échelles de longueur.
Description des ouvrages (1a), anguilles (a), Spectres Raman (b) et diagrammes de diffraction des rayons X (c) collectés sur le La
La comparaison des spectres de spectroscopie de perte d'énergie électronique (EELS) collectés près du bord de lanthane du zirconium a indiqué que la symétrie locale dans le zirconium ne variait pas en fonction de la taille des grains. Leurs résultats ont montré que l'état de valence du zirconium ne variait pas dans les pyrochlores à petits grains.
A partir des calculs de la théorie des groupes, ils ont déterminé que le défaut de la fluorite peut être compris comme résultant d'une moyenne d'ensemble de différents domaines parfaitement ordonnés de taille spécifique.
La structure de fluorite défectueuse est obtenue sans invoquer de désordre simultané des anions et des cations au niveau atomique et le résultat d'un désordre complexe dû à une distribution aléatoire de nano-domaines entièrement ordonnés et il élimine le besoin d'une nouvelle phase à l'échelle atomique.
La fluorite défectueuse est similaire à la fluorite minérale avec un seul site cationique et anionique. Le mélange aléatoire d'oxygène et de lacunes sur un même site réduit la cellule unitaire de pyrochlore.
Comprendre comment se produisent les dommages dans une sténose de fluorine est d'un grand intérêt dans le cycle du combustible nucléaire, parce que la fluorite est le rétrécissement du dioxyde d'uranium (UO2), le combustible nucléaire le plus courant.
On pense que les dommages causés par les radiations provoquent le changement de la structure du pyrochlore en une structure de fluorite défectueuse.
"Avec un changement de phase du pyrochlore à la fluorite défectueuse, vous avez également un changement de volume. Mais si cela ne se produit pas, vous devez comprendre pourquoi, " dit Thorogood.
Nous voudrions éviter le gonflement causé par les dommages aux matrices de fluorine dans le combustible nucléaire."
"Maintenant que nous avons déterminé la position de l'oxygène, nous pouvons passer à des études sur les dommages induits par les rayonnements."
