Les structures organiques covalentes (COF) sont une classe spéciale de matériaux composés de blocs de construction organiques interconnectés maintenus ensemble par de fortes liaisons chimiques. Dotés d'atomes uniformément répartis et d'un espace vide interne abondant, les COF peuvent être utilisés comme point de départ pour développer des matériaux fonctionnels à base de carbone.
Lorsqu’ils sont soumis à des températures élevées, les COF perdent leur forme plate bidimensionnelle (2D) et deviennent une structure tridimensionnelle (3D). Afin d'obtenir la réduction du dioxyde de carbone (CO2 RR) avec une grande porosité, une conductivité élevée et une abondance de sites limites pour les hétéroatomes dopés, le contrôle de la structure du carbone dérivé du COF est d'une importance vitale mais est encore sous-exploré.
Un groupe de recherche dirigé par le professeur Zeng Gaofeng et Xu Qing du Shanghai Advanced Research Institute (SARI) de l'Académie chinoise des sciences, en collaboration avec le professeur He Yue de l'Université Jiao Tong de Shanghai, en utilisant une stratégie de synthèse de modèles, a développé des modèles dérivés de COF. des carbones dans différentes dimensions pour catalyser le CO2 FR. L'étude a été publiée dans SusMat .
Les chercheurs ont synthétisé les carbones dérivés du COF 1D à 3D par les méthodes de pyrolyse sur modèle. Pour le carbone 1D, une couche de COF a été déposée sur des nanotubes de carbone (CNT) comme modèle, tandis que pour le carbone 2D, les COF ont été déposés sur du graphène (Gr).
Les chercheurs ont également carbonisé directement le précurseur COF pour créer du carbone 3D. Le précurseur du COF utilisé dans les expériences était le TP-BPY-COF qui a été synthétisé à partir de produits chimiques spécifiques à l'aide de méthodes solvothermiques.
Les spectres EXAFS ont montré que les matériaux carbonés dérivés du COF contenaient de nombreux sites azote (N), qui agissaient comme centres catalytiques, en particulier sous la forme de CoN5. . Parmi les différents catalyseurs testés, le catalyseur 1D à base de COF a présenté des performances exceptionnelles du fait de sa forte affinité pour le CO2 , un nombre plus élevé de sites défectueux et une conductivité électronique supérieure. Ces qualités ont entraîné une plus grande production de CO2 Activité RR et sélectivité vers le produit souhaité (CO), par rapport aux catalyseurs 2D et 3D.
Les résultats de cette étude ne présentent pas seulement l'importance d'adapter la structure des carbones dérivés du COF pour améliorer leur efficacité en tant que catalyseurs du CO2. réactions de réduction, mais offrent également une nouvelle perspective pour développer des catalyseurs efficaces à base de COF. En utilisant des matériaux carbonés dérivés du COF comme catalyseurs du CO2 électroréduction, CO2 peuvent être potentiellement convertis en composés chimiques précieux ou même en carburants renouvelables.
Plus d'informations : Guojuan Liu et al, Ingénierie dimensionnelle des carbones dérivés de structures organiques covalentes pour la réduction électrocatalytique du dioxyde de carbone, SusMat (2023). DOI : 10.1002/sus2.167
Fourni par l'Académie chinoise des sciences
