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    Les chercheurs présentent un mécanisme de détection de l’effet domino pour détecter l’amine approchant le niveau picomolaire
    Crédit :Journal de l'American Chemical Society (2024). DOI :10.1021/jacs.3c11480

    Une détection précise et sensible des amines est cruciale pour la sécurité industrielle, la surveillance environnementale et le diagnostic clinique. La recherche et le développement en cours de matériaux de détection sont prometteurs pour améliorer la sensibilité et la sélectivité de la détection des amines. Les matériaux de détection optique/fluorescente des amines sont particulièrement prometteurs en raison de leur facilité de manipulation, de leur lecture à l'œil nu et de leur portabilité.



    Cependant, les sondes fluorescentes signalées ont souffert d'une sensibilité modérée en raison des limitations inhérentes à leur mécanisme de détection stœchiométrique « un à un ». Généralement, une molécule d’amine interagit avec une seule (ou tout au plus plusieurs) molécules fluorescentes, provoquant un impact négligeable sur l’émission globale du système. Pour obtenir un changement de signal détectable, il faut un nombre important de molécules d'amine, ce qui donne lieu à de faibles sensibilités.

    Dans une étude publiée dans le Journal of the American Chemical Society , le groupe de recherche dirigé par le professeur Huang Weiguo de l'Institut de recherche du Fujian sur la structure de la matière de l'Académie chinoise des sciences a développé une chaîne domino composée d'une molécule fluorescente (par exemple, PTF1) et jusqu'à 40 chaînes polymères non émissives ( pPFPA) comprenant plus de 1 000 unités répétitives (PFPA).

    Les chercheurs ont découvert que le fluorophore PTF1 agit comme un déclencheur domino, interagissant avec les unités répétitives polymères environnantes (PFPA, les blocs domino suivants) via des interactions polaires π, conduisant à un signal fluorescent jaune amplifié à 570 nm. Lors de l'exposition aux amines, la chaîne domino basée sur PTF1-pPFPA est rapidement démantelée, rétablissant les émissions bleues à 455 nm attribuées au PTF1 intrinsèque, créant ainsi une méthode ultrasensible pour la détection des amines.

    Le motif pentafluorophényle est connu pour ses propriétés d'attraction d'électrons. À l’inverse, les amines sont de puissants composés donneurs d’électrons et des bases fortes. Lors du mélange, les électrons en doublet isolé sur l'atome « ​​N » de la triéthylamine (TEA) pourraient facilement communiquer avec les groupes pendants déficients en électrons sur le pPFPA, conduisant à un effet inductif qui modifie la distribution du nuage d'électrons entre les unités PFPA et perturbe l'original. -conjugaison spatiale (TSC) le long de la chaîne pPFPA.

    Le calcul de la théorie fonctionnelle de la densité (DFT) a révélé que l'énergie de liaison (ΔG) du pPFPA avec le TEA est de -15,5 kcal mol -1 , ce qui implique une forte affinité et interaction entre le TEA et le pPFPA. Les amines coupent le TSC le long du domino si elles s'intègrent parmi les unités répétitives PFPA ou inhibent le transfert de charge entre PTF1 et pPFPA si elles sont à proximité directe des fluorophores PTF1. Dans les deux cas, la chaîne domino supramoléculaire PTF1-pPFPA établie sera coupée et les signaux fluorescents jaunes amplifiés d'origine seront considérablement supprimés.

    Cette étude présente un mécanisme de détection « effet domino », qui fournit une approche générale pour la détection chimique.

    Plus d'informations : Jiamao Chen et al, Détection optique in situ d'amines à un niveau de parties par quadrillion en coupant le domino supramoléculaire conjugué à travers l'espace, Journal of the American Chemical Society (2024). DOI : 10.1021/jacs.3c11480

    Informations sur le journal : Journal de l'American Chemical Society

    Fourni par l'Académie chinoise des sciences




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