Les détails de leurs recherches ont été publiés dans la revue Chemical Science. le 15 mars 2024.

La technologie des piles à combustible est depuis longtemps considérée comme une voie prometteuse pour l'énergie propre, mais les défis liés à l'efficacité des catalyseurs ont entravé son adoption à grande échelle.

Les catalyseurs moléculaires métal-azote-carbone (M-N-C) possèdent des propriétés structurelles distinctives et d'excellentes performances électrocatalytiques, en particulier pour la réaction de réduction de l'oxygène (ORR) dans les piles à combustible. Ils offrent une alternative rentable aux catalyseurs à base de platine.

L'une de ces variantes de catalyseurs M – N – C est l'azaphtalocyanine dopée aux métaux (AzPc). Ceux-ci possèdent des propriétés structurelles uniques, caractérisées par des groupes fonctionnels à long étirement. Lorsque ces catalyseurs sont placés sur un substrat de carbone, ils prennent des formes tridimensionnelles, un peu comme un danseur placé sur scène. Ce changement de forme influence leur efficacité pour l'ORR à différents niveaux de pH.

Néanmoins, traduire ces propriétés structurelles bénéfiques en performances accrues constitue un défi qui nécessite une modélisation, une validation et une expérimentation importantes, ce qui nécessite beaucoup de ressources.

"Pour surmonter ce problème, nous avons utilisé des simulations informatiques pour étudier comment les performances du catalyseur Fe-AzPcs sur support carbone pour les réactions de réduction de l'oxygène changent avec différents niveaux de pH, en examinant comment les champs électriques interagissent avec le pH et le groupe fonctionnel environnant", explique Hao Li, professeur agrégé à l'Institut avancé de recherche sur les matériaux de l'Université de Tohoku (WPI-AIMR) et auteur correspondant de l'article.

En analysant les performances Fe-AzPcs dans l'ORR, Li et ses collègues ont incorporé de grandes structures moléculaires avec des arrangements complexes à longues chaînes, ou « modèles de danse », avec des arrangements de plus de 650 atomes.

Surtout, les données expérimentales ont révélé que la modélisation microcinétique couplée au champ pH correspondait étroitement à l'efficacité ORR observée.

"Nos résultats suggèrent que l'évaluation du transfert de charge se produisant sur le site Fe, où l'atome de Fe perd généralement environ 1,3 électrons, pourrait constituer une méthode utile pour identifier les groupes fonctionnels environnants appropriés pour l'ORR", ajoute Li. "Nous avons essentiellement créé une analyse de référence directe pour le modèle microcinétique afin d'identifier les catalyseurs M-N-C efficaces pour l'ORR dans diverses conditions de pH."