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    L'entropie interfaciale Polaron comme voie vers des performances thermoélectriques élevées dans les films PEDOT:PSS dopés au DAE
    entropie occupée interfaciale d'Olaron (⁠S^p- interf ) ingénierie. Crédit :Revue nationale scientifique (2024). DOI :10.1093/nsr/nwae009

    Parmi les matériaux thermoélectriques organiques, les films minces PEDOT:PSS (poly(3,4-éthylènedioxythiophène-poly(4-styrènesulfonate)) ont fait l'objet d'une grande attention mais souffrent de faibles coefficients Seebeck de 10 à 20 μV K -1 en raison des états d'oxydation élevés dans la chaîne polymère PEDOT. Des efforts considérables ont été consacrés à l'augmentation du coefficient Seebeck.



    Une stratégie consiste à modifier l’état d’oxydation de l’unité éthylènedioxythiophène de quinoïde à benzoïde par post-traitement avec une solution réductrice. Alternativement, l'amélioration des performances thermoélectriques a été obtenue en ajoutant des nanoparticules thermoélectriques inorganiques telles que Bi2 Te3 et Te. Il reste cependant difficile de s'affranchir du couplage intrinsèque entre le coefficient de Seebeck et la conductivité électrique.

    Dans un article de recherche publié dans la National Science Review , des scientifiques de l'Université des sciences et technologies du Sud, de l'Université de Pékin et de l'Institut de chimie du CAS rapportent une manipulation directe de l'entropie occupée à l'interface du polaron dans un film mince PEDOT:PSS avec une résonance induite par la lumière UV entre le PEDOT et le diaryléthène, réalisant ainsi un 10 Amélioration de la puissance thermique multipliée par 13,5 μV K -1 à 135,4 μV K -1 avec une conductivité électrique presque inchangée.

    Ils ont introduit un état d'interface pour adapter l'entropie occupée de l'interface polaron de PEDOT:PSS avec un DAE photochromique. La structure stéréo des molécules de DAE pourrait passer d'une structure en anneau ouvert à une forme en anneau fermé sous la lumière UV.

    Un nouvel état d'interface de polaron s'est formé entre le DAE planaire à anneau fermé et les chaînes moléculaires PEDOT en raison de leurs liaisons CC =CC similaires, qui étaient couplées les unes aux autres via de faibles interactions. Les polarons introduisent effectivement de nouveaux états électroniques ou sites où les porteurs de charge peuvent être hébergés. L'occupation de ces états contribue à augmenter l'entropie car elle élargit les arrangements possibles de porteurs de charge.

    Cette augmentation de l'entropie peut avoir un impact significatif sur la puissance thermique (coefficient Seebeck) du matériau. Des états électroniques plus disponibles, tels que fournis par les polarons à l'interface, peuvent entraîner une augmentation de la puissance thermique en permettant à davantage de porteurs de charge de participer au processus thermoélectrique.

    En manipulant l'entropie occupée à l'interface du polaron dans un film mince PEDOT:PSS avec résonance induite par la lumière UV entre le PEDOT et le diaryléthène, ils ont réalisé une augmentation de la puissance thermique multipliée par 10 à partir de 13,5 μV K -1 à 135,4 μV K -1 avec une conductivité électrique presque inchangée. De plus, ils ont également observé l'augmentation de la puissance thermique des films minces PEDOT:PSS-xDAE tels que préparés en fonction de la concentration en DAE et de l'intensité de la lumière UV.

    Ils ont également utilisé les spectres Raman pour obtenir des preuves expérimentales directes du couplage entre DAE et PEDOT sous modulation UV. Par conséquent, le couplage résonant entre le DAE et le PEDOT a été vérifié par la puissance thermique et l'énergie de liaison dépendant de la température par calcul DFT.

    En résumé, ils ont découvert une méthode de manipulation directe de l'entropie occupée à l'interface du polaron dans un film mince PEDOT:PSS via un couplage résonant induit par les UV entre le DAE et le PEDOT. Leurs travaux donnent un aperçu du découplage de la connexion entre la puissance thermique et la conductivité électrique d'un film thermoélectrique organique.

    En outre, ce travail ajoute également une nouvelle voie pour concevoir le thermoélectrique organique thermoélectrique et une plate-forme unique pour coupler la lumière UV, le gradient de température et le champ électrique.

    Plus d'informations : Jiajia Zhang et al, L'entropie interfaciale Polaron comme voie vers des performances thermoélectriques élevées dans les films PEDOT:PSS dopés au DAE, National Science Review (2024). DOI : 10.1093/nsr/nwae009

    Fourni par Science China Press




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