Bien que différentes approches de fabrication existent, le dépôt en deux étapes est l'une des principales techniques expérimentales maintenant utilisées pour rendre efficace, PSC stables, surtout à l'échelle industrielle. Le processus consiste d'abord à déposer de l'iodure de plomb (PbI2), puis à ajouter des sels d'halogénure de cations monovalents tels que l'iodure de méthylammonium (MAI) et l'iodure de formamidinium (FAI) pour le convertir en pérovskite.

Bien que ce dépôt en deux étapes soit meilleur que d'autres options, il est difficile de maintenir des performances élevées reproductibles et une stabilité à long terme lors de la mise à l'échelle, principalement en raison d'un manque de contrôle sur le processus de fabrication. Il est donc essentiel de comprendre le mécanisme de cristallisation de la pérovskite aux halogénures au niveau atomique.

Dans l'article "Une dynamique moléculaire combinée et une étude expérimentale d'un processus en deux étapes permettant la formation à basse température de -FAPbI3 de phase pure, " les auteurs ont choisi d'étudier, à cette fin, la fabrication en deux étapes de l'iodure de plomb méthylammonium (MAPbI3) et de l'iodure de plomb formamidinium (FAPbI3).

Alors que le premier est un système bien étudié, ce dernier a été choisi en raison de caractéristiques attrayantes, notamment une bande interdite de ∼1,45-eV, mobilité des porteurs à forte charge, et une stabilité thermique supérieure qui apparaissent dans son polymorphe α-FAPbI3. Le problème avec cette pérovskite est cependant que la phase est métastable et que la transition de phase thermodynamique nécessite des températures élevées de l'ordre de 150 degrés Celsius. L'étude expérimentale et théorique combinée, publié dans le numéro du 23 avril de Avancées scientifiques, découvert les détails microscopiques du processus de cristallisation, ouvrant la voie à la découverte d'une voie à basse température pour la fabrication du matériau.

Alors que des recherches expérimentales antérieures sur MAPbI3 ont révélé que le processus en deux étapes se produit via l'intercalation des cations MA+ dans les couches de PbI2 suivie d'une transformation en structure pérovskite via des phases intermédiaires, les expériences n'ont pas pu résoudre la nature de ces phases intermédiaires ou clarifier le mécanisme atomistique sous-jacent. En utilisant une enquête de dynamique moléculaire (MD) basée sur une technique d'échantillonnage améliorée appelée métadynamique (WTMetaD), l'équipe a découvert que cette transformation a lieu à travers une séquence d'intermédiaires. Les résultats théoriques étaient en accord avec les expériences, encourageant les chercheurs à rechercher si un processus similaire était également à l'origine de la transformation de α-FAPbI3. A partir de simulations, ils ont découvert qu'un processus en deux étapes est en effet possible à des températures plus basses dans ce matériau. Une série d'expériences in situ aux rayons X et en couches minces a ensuite confirmé ce résultat et permis la formation à basse température de couches minces α -FAPbI3 de phase pure.