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    Maintien de la cohérence vibrationnelle avec le spin des électrons

    Le spin électronique est une propriété importante qui détermine des processus tels que la réactivité chimique et la durée de vie de l'état électronique. Le spin est exploité dans plusieurs applications telles que les matériaux luminescents, photothérapie, photochimie, conversion d'énergie solaire, pour laquelle l'induction d'un état de spin élevé à longue durée de vie est cruciale.

    Lorsque les grosses molécules absorbent la lumière, leur énergie se dissipe. Cela se produit à travers plusieurs états électroniques caractérisés par une différence dans les configurations électroniques et les spins.

    En femtochimie, la cohérence vibrationnelle joue un rôle crucial. Lors de l'excitation d'un assemblage de molécules à l'aide d'une courte impulsion, de quelques dizaines à quelques centaines de femtosecondes, les molécules oscillent en phase à leurs fréquences vibrationnelles caractéristiques. De cette façon, la réponse de l'assemblage de molécules excitées est comme celle d'une seule molécule. La cohérence vibrationnelle est donc un moyen idéal de suivre où et comment se trouve la configuration moléculaire à un instant donné.

    Le transfert de cohérence vibrationnelle entre les états électroniques des molécules a été rapporté depuis les premières années de la femtochimie. Cependant, aucune de ces études n'a jamais impliqué des états de spins différents. Le laboratoire de Majed Chergui à l'EPFL au sein du Lausanne Center for Ultrafast Science vient de rapporter pour la première fois un transfert de cohérence vibrationnelle dans le cas d'un complexe de diplatine en solution.

    Les scientifiques ont utilisé leur configuration avancée d'absorption transitoire femtoseconde pour suivre étape par étape le transfert de cohérence vibrationnelle lors d'un changement de spin entre les deux états électroniques les plus bas de la molécule.

    Le passage clair et sans ambiguïté entre ces deux états est d'autant plus remarquable que le solvant détruit généralement la cohérence. Les résultats expérimentaux sont étayés par des simulations de mécanique quantique montrant l'importance du solvant dans la conduite et la modification des voies et l'efficacité du flux d'énergie dans les molécules polyatomiques.

    "Le solvant n'est pas seulement un spectateur en photobiologie et en photochimie mais il peut fortement affecter le résultat d'une fonction ou d'une réaction. Comprendre son rôle est crucial pour notre description de la nature et pour les applications futures, " dit Majed Chergui.


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