Les modèles prédictifs qui décrivent le devenir et le transport des matières radioactives dans l'atmosphère à la suite d'un incident nucléaire (explosion ou accident de réacteur) supposent que les particules uranifères atteindraient l'équilibre chimique lors de la condensation de vapeur.

Dans une nouvelle étude, financé par l'Office of Defense Nuclear Nonproliferation Research and Development (DNN R&D) au sein de la National Nuclear Security Administration du département de l'Énergie des États-Unis et la subvention scientifique fondamentale de la Defense Threat Reduction Agency (DTRA) du département de la Défense des États-Unis, des chercheurs du Lawrence Livermore National Laboratory (LLNL) et de l'Université de l'Illinois à Urbana-Champaign (UIUC) ont démontré que les processus entraînés cinétiquement dans un système de température décroissante rapidement peuvent entraîner des écarts importants par rapport à l'équilibre chimique. Cela peut provoquer la condensation de l'uranium dans des états d'oxydation métastables qui ont des pressions de vapeur différentes de celles des oxydes thermodynamiquement favorisés, affectant considérablement le transport de l'uranium.

"Cette nouvelle étude améliorera notre capacité à prédire le transport multiphasique de l'uranium dans les scénarios d'incident nucléaire, " a déclaré Batikan Koroglu, chercheur au LLNL, auteur principal d'un article paru dans Chimie analytique .

Les processus physiques et chimiques qui se produisent lors de la condensation d'une boule de feu nucléaire sont approximés à l'aide de modèles de retombées. Ces modèles supposent généralement que les éléments atomisés chauffés à des températures extrêmement élevées atteindront un état d'équilibre chimique à mesure que la boule de feu se refroidit et que des oxydes thermodynamiquement favorisés se formeront une fois que la température descendra en dessous de leurs points d'ébullition. L'oxyde d'uranium est supposé se condenser sous sa forme la plus stable après refroidissement en dessous de sa température d'ébullition.

Cependant, les modèles de condensation observés dans les échantillons de retombées révèlent qu'une certaine fraction de l'uranium est « retenue » dans la phase vapeur par rapport aux actinides réfractaires et aux produits de fission.

"Ce travail fournit le premier, des informations expérimentales détaillées capables d'aider à expliquer le problème de longue date de pourquoi l'uranium peut présenter des variations de comportement volatil pendant la condensation de boule de feu nucléaire - c'est une grande première, " a déclaré Kim Knight, scientifique nucléaire du LLNL, chercheur principal pour l'effort de R&D de DNN.

L'équipe de recherche a synthétisé des nanoparticules d'oxyde d'uranium à l'aide d'un réacteur à flux plasma dans des conditions de température contrôlées, pression et concentration en oxygène. Ils ont également développé un diagnostic basé sur le laser pour détecter les particules d'oxyde d'uranium à mesure qu'elles se forment à l'intérieur du réacteur à flux. En utilisant cette approche, les chercheurs ont rassemblé des preuves expérimentales directes d'un changement dans la composition moléculaire des condensats d'oxyde d'uranium en fonction de la concentration en oxygène. Selon les chercheurs, ces résultats indiquent que des modèles cinétiques sont nécessaires pour décrire complètement le transport de l'uranium après des incidents nucléaires.

"Notre collaboration avec l'UIUC s'inscrit dans le cadre d'un projet DTRA Basic Science et nous permet de modéliser les données obtenues à partir de notre réacteur à flux plasma, qui est un instrument unique développé ici au Lab, ", explique Harry Radousky, chercheur principal du LLNL DTRA. Les résultats expérimentaux sont comparés au modèle cinétique de l'UIUC décrivant l'oxydation en phase plasma de l'uranium. La comparaison met en évidence la concurrence entre la cinétique de l'oxydation en phase gazeuse de l'uranium et la nucléation des nanoparticules d'oxyde d'uranium.