Réduire la lumière au-delà de la limite de diffraction et contrôler les processus optiques provoqués par la lumière nanoconfinée sont des enjeux centraux de la nanophotonique. En particulier, la lumière localisée et améliorée au niveau des nanogaps plasmoniques dans les microscopes à sonde à balayage nous fournit une plate-forme unique pour obtenir des informations optiques spécifiques à un site à l'échelle moléculaire/atomique.
Très récemment, des optiques non seulement linéaires mais également non linéaires ont été appliquées à une telle nanoscopie à pointe améliorée pour obtenir une sensibilité et une résolution spatiale plus élevées. Dans ce contexte, comprendre les propriétés optiques non linéaires intrinsèques des nanocavités plasmoniques revêt une importance croissante pour contrôler plus précisément l'optique non linéaire nanométrique.
Les chercheurs dirigés par Toshiki Sugimoto, professeur agrégé à l’Institut des sciences moléculaires, ont réussi à élucider les propriétés optiques non linéaires intrinsèques des nanocavités plasmoniques pointe-substrat. En combinant un système laser à impulsion femtoseconde accordable en longueur d'onde avec un microscope à effet tunnel et en se concentrant sur l'amélioration de la pointe de la génération de seconde harmonique (SHG), ils ont signalé une réponse optique non linéaire améliorée de manière inattendue dans une nanocavité plasmonique (voir figure 1).
Ils ont démontré que l'amélioration de la pointe du SHG est maintenue sur la plage de longueurs d'onde du visible à l'infrarouge (voir figures 2a à c). De plus, les effets géométriques proéminents des pointes plasmoniques dominant cette capacité d’amélioration à large bande ont également été vérifiés ; la propriété optique non linéaire à large bande des nanocavités pointe-substrat est influencée de manière significative non seulement par les structures des sommets des pointes de taille nanométrique, mais également par les tiges des pointes de taille micrométrique (voir figure 2d – i).
L'origine de ces effets géométriques a été dévoilée par des simulations numériques précises de champs plasmoniques à l'intérieur de nanocavités pointe-substrat. Ils ont théoriquement démontré que les propriétés SHG améliorées des pointes à large bande peuvent être considérablement modifiées en réponse à des structures de pointe à l’échelle nanométrique et micrométrique. Les simulations intégrant ces informations structurelles capturent parfaitement le comportement observé expérimentalement (voir figure 2j – l).
Une analyse plus détaillée de ces résultats simulés a révélé l'origine des effets géométriques sur le SHG amélioré en pointe ; tandis que les tiges de pointe à l'échelle micrométrique étendent la plage spectrale de l'amélioration du champ aux régions du proche et du moyen infrarouge, les sommets des pointes à l'échelle nanométrique contribuent principalement à renforcer la lumière visible/proche infrarouge. Cela indique que les tiges de pointe à l'échelle micrométrique et les sommets des pointes à l'échelle nanométrique permettent respectivement l'amélioration simultanée des processus d'excitation dans le moyen/proche infrarouge et du rayonnement visible/proche infrarouge, réalisant ainsi le SHG fortement amélioré sur le large bande visible à infrarouge. région.
Cette démonstration de la capacité significative d’amélioration à large bande des nanogaps plasmoniques fournit une nouvelle base pour le contrôle intentionnel de phénomènes optiques non linéaires spécifiques à un site qui s’accompagnent fondamentalement d’une conversion drastique de longueur d’onde. De plus, les découvertes du groupe ouvrent la voie au développement de nanoscopies améliorées par pointe de nouvelle génération en exploitant divers processus optiques non linéaires.
Sur la base de ces nouvelles techniques, les informations chimiques et topographiques corrélées seront traitées avec succès avec une résolution spatio-temporelle ultime, favorisant ainsi la recherche microscopique de pointe sur une variété de processus physiques, chimiques et biologiques se produisant dans des environnements hétérogènes.
Plus d'informations : Shota Takahashi et al, Réponse optique non linéaire améliorée à large bande dans une nanocavité plasmonique, The Journal of Physical Chemistry Letters (2023). DOI :10.1021/acs.jpclett.3c01343
Informations sur le journal : Journal des lettres de chimie physique
Fourni par les Instituts nationaux des sciences naturelles
