Les N-alkylamines organiques sont des produits chimiques et intermédiaires importants avec de nombreuses applications dans les domaines des produits chimiques quotidiens, des pesticides, des produits pharmaceutiques, des tensioactifs et des sciences de la vie. Les liaisons C-N formées par des réactifs alkylants (halocarbures, halogénures métalliques, etc.) pour produire des amines souffrent généralement d'une faible efficacité atomique, d'une mauvaise sélectivité des produits et de contaminants chimiques.

Le développement durable motive l'exploration de voies plus efficaces et plus respectueuses de l'environnement pour la formation d'amines, parmi lesquelles n L'alkylation d'amines et d'alcools par transfert d'hydrogène est une manière écologique de synthétiser des N-alkylamines, mais la conception et la préparation de catalyseurs hétérogènes hautement actifs et stables restent un défi.

Par rapport à la méthode d'imprégnation traditionnelle, le métal encapsulé dans la zéolite est bénéfique pour fournir un effet de contrainte unique et produit un effet synergique avec le site acide, favorisant une activité catalytique et une stabilité améliorées.

Pour la réaction de N-alkylation entre les amines et les alcools, l’état électronique du site actif des métaux précieux est un facteur important affectant la formation, la stabilité et la décomposition de l’état intermédiaire des hydrures métalliques. Les cations de métaux alcalins dans la zéolite peuvent être considérés comme un additif électronique pour moduler l'état électronique des métaux précieux voisins, ce qui est propice à la régulation de l'activité de déshydrogénation et de transfert d'hydrogène dans l'amination par transfert d'hydrogène des alcools.

Récemment, l'équipe du professeur Jun Wang et du professeur Yu Zhou ont rapporté la synthèse d'un catalyseur Pt@Beta avec un rapport Si/Al réglable et Na ⁺ . teneurs pour la N-alkylation des amines et des alcools aromatiques par une synthèse hydrothermale en une étape de nanoparticules de Pt (NP) dans la structure cristalline de la zéolite BEA via une voie de cohydrolyse acide.

Dans des conditions sans solvant, Pt@Beta présente d'excellentes propriétés catalytiques, ainsi qu'un nombre de conversion (TON) et une fréquence de conversion (TOF) allant jusqu'à 6 176 et 3 390 h ^-1 . , respectivement, et présente également une réutilisabilité stable et une large tolérance au substrat.

Le chemin de réaction et le mécanisme catalytique ont été révélés grâce à des analyses cinétiques et à des expériences de caractérisation in situ. Na ⁺ dans la zéolite BEA, il régule l'état électronique des NP de Pt, ce qui entraîne un état intermédiaire Pt-H d'intensité modérée pendant le processus de réaction, équilibrant efficacement les deux étapes clés de la déshydrogénation et du transfert d'hydrogène, obtenant ainsi un processus catalytique synergique efficace.

Les travaux sont publiés dans la revue Science China Chemistry .

Plus d'informations : Yue Wu et al, Rôles synergiques des nanoparticules de platine et des ions sodium dans les zéolites bêta dans la N-alkylation des amines avec des alcools aromatiques, Science China Chemistry (2023). DOI :10.1007/s11426-023-1719-y

Fourni par Science China Press