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  • Enrichissement des sites d'ancrage via des liaisons halogènes supramoléculaires pour des LED à nanocristaux de pérovskite efficaces
    Le rôle des ligands multifonctionnels. Crédit :Lumière :Science et applications (2023). DOI :10.1038/s41377-023-01266-4

    Les nanoparticules semi-conductrices colloïdales peuvent être considérées comme un complexe composé d’un noyau monocristallin inorganique et d’une monocouche de ligands organiques. L'emplacement et le type d'ancrage du ligand sur la surface du nanocristal sont essentiels à la morphologie, à la taille, aux modèles de liaison, aux processus d'adsorption-désorption et à la stabilité globale, aux propriétés optoélectroniques, etc.



    En particulier dans les nanocristaux de pérovskite (PNC) ayant la nature de réseaux souples, l'environnement de liaison des groupes fonctionnels du ligand a joué un rôle primordial dans la détermination des propriétés optoélectroniques et de la stabilité des PNC.

    Cependant, l'interaction entre les groupes fonctionnels et les sites d'ancrage ainsi que les propriétés synergiques et répulsives entre les groupes fonctionnels ne sont pas encore entièrement comprises, ce qui entrave la conception idéalisée de matériaux et de dispositifs PNC hautes performances.

    Dans un article récent publié dans Light :Science &Applications , une équipe de scientifiques, dirigée par le professeur Yu Zhang, du State Key Laboratory of Integrated Optoelectronics et du College of Electronic Science and Engineering, Jilin University, Chine, et ses collègues ont révélé de nouveaux sites d'ancrage (liaisons halogènes supramoléculaires) à la surface de la pérovskite. nanocristaux (PNC) en employant le ligand classique triphénylphosphine (TPP) et son dérivé 2-(Diphénylphosphino)-biphényle (DPB).

    "Il s'avère qu'en plus de l'interaction de coordination P-Pb conventionnellement considérée, P et I peuvent également former une interaction de liaison halogène inattendue." Les auteurs ont caractérisé cela en profondeur en combinant la spectroscopie de résonance magnétique nucléaire, la spectroscopie infrarouge à transformée de Fourier (FTIR) et la spectroscopie photoélectronique à rayons X.

    "Il y a un déplacement chimique dans TPP-CsPbI3 par rapport au TPP, indiquant que les groupes fonctionnels contenant du P dans le TPP interagissent avec la surface de CsPbI3 PNC, entraînant un changement dans l'environnement de coordination de P.

    "Le spectre FTIR des PNC passivées par TPP montre également deux pics supplémentaires 2 et 3, mais ils se déplacent vers 542 cm -1 et 1 120 cm -1 , respectivement. Cela suggère que le je ... Interaction supramoléculaire P dans CsPbI passivé TPP3 Les PNC sont similaires mais pas identiques à ceux de TPP-I2, qui sont attribués à l'environnement chimique différent des atomes I dans I2 et CsPbI3 .

    "Les spectres Pb 4f des films PNC passivés TPP et DPB se déplacent vers l'énergie de liaison la plus élevée en raison de la forte liaison entre les groupes fonctionnels Pb et P. Les spectres I 3d des films PNC passivés TPP et DPB se déplacent vers l'énergie de liaison inférieure, ce qui peut être considéré comme le résultat de l'interaction de l'atome nucléophile P dans TPP ou DPP avec le I dans les PNC pour donner des électrons à la région électrophile de I", déclarent les chercheurs.

    La coexistence des deux types de liaison ci-dessus a considérablement augmenté l'énergie de formation des défauts de lacune en iode et amélioré le rendement quantique de photoluminescence des PNC. Pendant ce temps, l'interaction directe de P et I a amélioré la stabilité des octaèdres Pb-I et a considérablement inhibé la migration des ions I.

    De plus, la nature conjuguée des cycles benzéniques est également explorée, indiquant que l'introduction de cycles benzéniques supplémentaires (DPB) augmente les propriétés délocalisées de la surface des PNC et améliore considérablement le transport de charge entre les PNC.

    "Enfin, les LED à émission maximale basées sur PNC passivées BPB ont atteint un EQE maximal de 22,8 % et une diminution d'efficacité extrêmement faible de 2,6 % à la densité de courant de 500 mA cm -2 . ", ont-ils ajouté.

    "La sélection de sites d'ancrage multifonctionnels fournit une nouvelle stratégie pour améliorer les propriétés optoélectroniques des PNC et des dispositifs", prédisent les scientifiques.

    Plus d'informations : Po Lu et al, Enrichissement des sites d'ancrage par l'introduction de liaisons halogènes supramoléculaires pour les LED à nanocristaux de pérovskite efficaces, Lumière :Science et applications (2023). DOI :10.1038/s41377-023-01266-4

    Informations sur le journal : La lumière :science et applications

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