La présence d'impuretés de monoxyde de carbone (CO) dans l'hydrogène gazeux (H 2 ) peut avoir un impact négatif sur les performances des piles à combustible. Des études récentes ont montré que les nanoparticules d'or - des particules de moins de cinq nanomètres de large - peuvent éliminer catalytiquement les impuretés de CO de H 2 dans des conditions de température et de pression douces. Cette compréhension révolutionnaire a contribué à faciliter le développement de véhicules à pile à combustible qui utilisent la technologie de traitement du carburant « à bord ». Malheureusement, les nanoparticules d'or ont tendance à perdre leur activité catalytique après quelques heures d'utilisation et les scientifiques doivent surmonter ce problème si des nanoparticules d'or doivent être utilisées.

Ziyi Zhong à l'Institut des sciences chimiques et de l'ingénierie A*STAR, Ming Lin de l'Institut de recherche et d'ingénierie des matériaux A*STAR et ses collègues ont identifié le subtil, des transformations structurelles à l'échelle atomique qui peuvent activer et désactiver les catalyseurs de nanoparticules d'or, une découverte qui pourrait conduire à des piles à combustible à hydrogène plus durables.

Les chercheurs ont entrepris de concevoir un catalyseur amélioré pour les réactions dites d'oxydation préférentielle (PROX). Cette approche transforme les impuretés de CO en dioxyde de carbone (CO 2 ) sur un support céramique contenant des catalyseurs métalliques. Précédemment, l'équipe a découvert que les supports à base de silice, appelé SBA-15, pourrait augmenter l'élimination du CO en absorbant sélectivement le CO 2 sous-produit. Les chercheurs ont profité d'une autre caractéristique du SBA-15, une structure mésoporeuse décorée de groupes amine terminaux, pour concevoir un nouveau catalyseur PROX.

D'abord, l'équipe a utilisé une modification d'amine pour disperser uniformément un mélange de précurseurs d'oxyde d'or et de cuivre (II) (CuO) sur le support SBA-15. Ils ont ensuite utilisé un traitement thermique pour générer des nanoparticules d'or et de CuO sur le support SBA-15. Les nombreux pores du SBA-15 et les particules de CuO agissent ensemble pour empêcher l'agglomération des nanoparticules d'or, une cause majeure de désactivation du catalyseur.

L'équipe a alors réalisé une prouesse chimique presque sans précédent :la caractérisation structurelle localisée de leur catalyseur à l'échelle atomique, en utilisant la microscopie électronique à transmission à haute résolution (HR-TEM) et la tomographie électronique tridimensionnelle (voir le film ci-dessous). Ces techniques d'imagerie ont révélé que les sites catalytiques actifs - des nanoparticules d'or ou d'alliage or-cuivre à proximité immédiate de CuO amorphe et cristallin - sont restés stables jusqu'à 13 heures. Cependant, l'atmosphère réductrice finit par transformer CuO en oxyde de cuivre(I) et en cuivre libre; ce dernier s'allie alors avec les nanoparticules d'or et les désactive. Heureusement, chauffage à> 300°C ont inversé le processus d'alliage et restauré l'activité du catalyseur.

"Les personnes travaillant en catalyse sont toujours curieuses des 'structures locales' de leurs matériaux, " dit Zhong. " Parce que le catalyseur Au-CuO/SBA-15 est actif à température ambiante, une caractérisation avancée dans nos installations de pointe est possible, même si cela demande une grande patience et nécessite une collaboration multidisciplinaire. »