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    Donner une nouvelle tournure au disulfure de tantale en phase 1T :les scientifiques découvrent un état électronique caché
    Evolution avec la température des polarons dans les couches de tantale de 1T-TaS2 à travers différentes phases CDW :proportionnée (C), presque proportionnée (NC) et incommensurable (IC). Lorsque le CDW est éliminé à haute température, les polarons sont dans un état gazeux. Crédit :Communications Nature (2023). DOI :10.1038/s41467-023-42631-6

    La recherche se déroule souvent selon un processus en plusieurs étapes. La solution à une question peut en susciter plusieurs autres, incitant les scientifiques à aller plus loin et à examiner le problème plus vaste sous plusieurs angles différents. De tels projets peuvent souvent être le catalyseur de collaborations qui tirent parti de l'expertise et des capacités de différentes équipes et institutions au fur et à mesure de leur croissance.



    Depuis un demi-siècle, les scientifiques se penchent sur les mystères du disulfure de tantale en phase 1T (1T-TaS2 ), un matériau en couches inorganique doté de propriétés quantiques intrigantes, comme la supraconductivité et les ondes de densité de charge (CDW).

    Pour découvrir la structure et le comportement complexes de ce matériau, des chercheurs de l'Institut Jozef Stefan en Slovénie et de l'Université Paris-Saclay en France ont contacté des experts utilisant la ligne de lumière de la fonction de distribution de paires (PDF) à la source de lumière synchrotron nationale II (NSLS-II). ), une installation destinée aux utilisateurs du Bureau de la science du Département américain de l'énergie (DOE), située au laboratoire national de Brookhaven du DOE, pour en savoir plus sur la structure du matériau.

    Même si l'équipe slovène étudiait ce type de matériaux depuis des décennies, il lui manquait la caractérisation structurelle spécifique que le PDF pouvait fournir.

    Les résultats de cette collaboration, récemment publiés dans Nature Communications , a révélé un état électronique caché qui ne pouvait être vu que par une sonde de structure locale telle que la technique de la fonction de distribution de paires. Avec une compréhension plus complète de 1T-TaS2 Dans les états électroniques de, ce matériau pourrait un jour jouer un rôle dans le stockage de données, l'informatique quantique et la supraconductivité.

    Un meilleur point de vue offre une meilleure vue

    Lorsque les scientifiques étudient un matériau, ils veulent parfois voir la façon dont les atomes sont disposés à courte distance (à l'échelle de 10 nanomètres) et parfois ils veulent voir comment les motifs d'une structure atomique se répètent à longue distance, comme à l'échelle du micromètre. .

    La différence entre ces échelles est comparable à l’observation de quelques bâtiments différents dans une rue par rapport à la façon dont les bâtiments sont disposés sur plusieurs pâtés de maisons. Chacune de ces tâches nécessite un point de vue très différent. Lorsqu'ils étudient les propriétés d'un matériau, les chercheurs ne peuvent observer certains comportements qu'à une échelle de longueur spécifique.

    "Nous effectuons plusieurs types de mesures sur la ligne de lumière", a expliqué Milinda Abeykoon, scientifique principale de la ligne de lumière. "Habituellement, nous utilisons la diffraction des rayons X sur poudre (DRX) pour caractériser l'ordre à longue portée d'un échantillon, mais dans ce matériau, nous soupçonnions la coexistence de caractéristiques ordonnées à courte portée qui pourraient conduire à ses propriétés intéressantes. Le PDF a donc été idéal pour ce type de caractérisation structurelle.

    "La ligne de lumière dispose également d'équipements spécialisés, comme la configuration combinée du flux cryogénique et du ventilateur d'air chaud, ce qui était crucial pour nous pour découvrir certaines des caractéristiques subtiles dépendant de la température de ce matériau sur une très large plage de températures."

    "Vous pouvez avoir un matériau qui ressemble à un système ordonné idéal à longue portée lorsqu'il est observé en utilisant la DRX, mais des écarts structurels à une échelle plus courte peuvent être détectés lorsque le PDF est utilisé", a déclaré Emil Bozin, un scientifique responsable de la recherche sur le PDF au sein du Division de physique de la matière condensée et de science des matériaux (CMPMS) du Laboratoire national de Brookhaven et l'un des principaux auteurs de cet article.

    "Si nous n'avions pas appliqué cette technique, nous n'aurions pas pu voir qu'il y avait réellement un ordre caché à courte portée dans le système que toutes les sondes utilisées précédemment avaient manqué. Il y a un aspect structurel local important. "

    1T-TaS2 :Une matière superposée pleine de surprises

    Les dichalcogénures de métaux de transition, ou TMD, sont une classe de matériaux construits avec des couches atomiquement minces. Les TMD contiennent un métal de transition situé entre deux couches de chalcogènes, des matériaux contenant de l'oxygène, du soufre et du sélénium. Chacune de ces couches de matériaux n'a qu'un atome d'épaisseur, soit un millionième de l'épaisseur d'une mèche de cheveux humains.

    Dans le cas de 1T-TaS2 , une fine couche de tantale est prise en sandwich entre deux couches de soufre. Chaque matériau a sa propre structure en couches particulière, mais lorsque les couches sont combinées, les électrons interagissent les uns avec les autres dans cet environnement différent et créent de nouvelles propriétés.

    Les TMD sont étudiés depuis de nombreuses décennies car ils présentent des CDW fascinants mais complexes lorsqu'ils sont refroidis. Les CDW constituent un alignement ordonné de charges à long terme particulier qui pourrait être motivé par différents facteurs ; dans différents matériaux TMD, les couches s'empilent de manière subtilement différente. La façon dont la structure s'ordonne crée un système très spécifique.

    1T-TaS2 est spécial à bien des égards. Comme les autres TMD, il présente ce CDW, mais contrairement aux autres qui restent métalliques, ce qui signifie qu'ils conduisent bien le courant électrique, ce système particulier est en fait isolant dans son état CDW.

    CDW est un phénomène quantique qui implique le mouvement d’électrons formant un motif répétitif dans un matériau. Cet arrangement affecte les propriétés électroniques et structurelles du matériau, l'ouvrant à différentes applications, notamment le stockage en mémoire, la technologie des capteurs et l'informatique quantique.

    Autre fonctionnalité notable de 1T-TaS2 c'est qu'il s'agit d'un matériau candidat pour le liquide à spin quantique. Les liquides de spin quantique sont des systèmes paramagnétiques, ce qui signifie que le matériau n’a pas d’ordre magnétique à longue portée. En raison des fluctuations quantiques, leur rotation ne s’ordonne jamais, même à basse température. Ces matériaux sont caractérisés par une intrication quantique, ce qui les a portés à l'attention des chercheurs dans le domaine du calcul quantique topologique.

    "C'est un concept qui a été exploré en profondeur d'un point de vue théorique", a déclaré Bozin, "mais il existe peu de données sur la réalisation réelle de ces concepts par le système. Même si nous n'abordons pas ce problème directement dans notre étude, c'est l'un des les principales caractéristiques de ce matériau qui le rendent si intéressant. S'il est prouvé que l'état liquide théorique de ce matériau peut réellement être stabilisé, cela ouvrira de nouvelles possibilités dans le monde de la science de l'information quantique. "

    Mettre en lumière les nouvelles phases

    "1T-TaS2 n’est pas seulement intéressant en raison de son potentiel en informatique quantique. Il existe également des applications en informatique classique qui présentent un intérêt pratique plus immédiat", a déclaré Dragan Mihailovic, chef du département des questions complexes à l'Institut Jozef Stefan en Slovénie et l'un des principaux auteurs de cet article.

    "Nous avons découvert que ce matériau fait quelque chose de vraiment extraordinaire lorsqu'il est exposé à de très courtes impulsions de lumière ou d'électricité. Ces impulsions peuvent provoquer un changement de la configuration de charge au sein du CDW, ce qui entraîne une baisse importante de la résistance électrique.

    "À basse température, ces changements peuvent entrer dans un état conducteur "métastable", qui peut être ramené de manière contrôlée à l'état isolant à volonté. Cela a des applications pratiques en informatique, comme le stockage en mémoire, que l'équipe slovène commence déjà à explorer. avec des acteurs clés de l'industrie technologique.

    « Les principaux avantages viennent du fait que de tels dispositifs présentent des temps de commutation de résistance inférieurs à la picoseconde et ont une dissipation record dans la plage atto-Joule. Combinés à d'excellentes propriétés de cyclage et de mise à l'échelle, de tels dispositifs à « mémoire de configuration de charge » basés sur 1T- TaS2 sont très prometteurs pour toutes sortes d'applications de cryoinformatique."

    "Utiliser la technique PDF pour explorer la structure cristalline du 1T-TaS2 sur une large plage de températures, nous avons fait plusieurs observations très surprenantes", a remarqué Abeykoon. "La température du matériau modifie la structure électronique."

    À mesure que la température diminue, le matériau entre dans l'état CDW où l'ordre à longue portée du matériau commence à se déformer et à changer. En dessous de 50 K – températures auxquelles l’application d’impulsions lumineuses rapides aboutit à un état métastable – le matériau présente une distorsion structurelle inattendue qui couple les couches de tantale voisines. Cette distorsion pourrait être la clé pour atteindre un état durable créé par les impulsions.

    À l'inverse, chauffer le matériau au-dessus de 550 K supprime complètement le CDW, ce qui devrait donner un matériau non déformé.

    "Étonnamment, des distorsions à courte portée similaires à celles observées à basse température persistent à l'échelle locale à des températures bien supérieures à celles de l'état CDW", a expliqué Abeykoon. "Ce résultat donne une idée de ce qui motive la formation de CDW dans ce système."

    Ces distorsions à haute température proviennent des polarons, quasi-particules créées par les électrons lorsqu'ils se déplacent à travers la structure réticulaire d'un matériau et interagissent localement avec lui. Au-dessus de 600 K, la structure en couches du système commence à changer de manière irréversible. Il passe d'un empilement homogène d'un type de couche sandwich soufre-tantale-soufre à un empilement hétérogène où une couche sandwich sur deux change de type.

    À mesure que le changement se produit, le nombre de polarons diminue de 50 %. Cela signifie que les polarons préfèrent un seul type de couche sandwich :celle observée dans le 1T-TaS2 vierge. .

    "Cela donne une preuve indubitable de l'existence de polarons bien au-dessus de la température d'ordre CDW, ce qui n'a jamais été observé auparavant", a déclaré Mihailovic.

    L’ordre des charges de ce matériau – le motif que les électrons créent en fonction de leur densité dans différentes zones d’un matériau – est piloté par un mécanisme complètement différent de celui auquel on pourrait s’attendre traditionnellement. L'ordre implique la cristallisation des polarons dans leur propre état ordonné. Ceci est similaire à quelque chose connu sous le nom de « cristal de Wigner », qui décrit des électrons disposés dans un état cristallin solide.

    Comprendre les propriétés électroniques complexes de ce matériau et comment les contrôler ouvre une multitude d’applications potentielles en électronique, en détection et en informatique, mais il reste encore beaucoup à apprendre. Bien que ces états cachés qui se manifestent lors de la frappe du matériau avec des impulsions laser ultra-rapides aient été observés dans le passé, ils n'ont jamais été entièrement compris.

    L'équipe prévoit de décoder la structure atomique et sa relation avec la structure d'équilibre ordonnée. La nature dépendant de la température de l’état métastable n’est pas encore entièrement comprise. Pour exploiter pleinement les capacités de commutation optique et électrique de ce matériau pour des applications de haute technologie à des températures plus chaudes, les chercheurs doivent déterminer plus de détails sur cet état.

    "Il existe encore plusieurs zones inexplorées dans ce système", a déclaré Bozin, "y compris la structure locale. Notre étude a révélé que ce système est en réalité beaucoup plus complexe, et il l'était déjà au départ. Il y a des secrets sur ce matériau qui continuent à sortir, et ils continueront à le faire au fil des décennies. "

    Plus d'informations : E. S. Bozin et al, Cristallisation des polarons à travers des transitions d'ordre de charge et de spin dans 1T-TaS2 , Communications Nature (2023). DOI :10.1038/s41467-023-42631-6

    Informations sur le journal : Communications naturelles

    Fourni par le Laboratoire national de Brookhaven




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