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    La nature physicochimique des ondes de mouvement colloïdales parmi les colloïdes d'argent

    Colloïdes oscillants. (A) Une microsphère de polyméthacrylate de méthyle (PMMA) à moitié recouverte d'argent (Ag) subit une réaction chimique oscillatoire entre Ag et AgCl en présence de lumière UV, H2O2 et KCl (non illustré). En médaillon :micrographie électronique à balayage de la sphère Janus en PMMA-Ag ; barre d'échelle, 0,5 μm. (B) Une trajectoire représentative d'un colloïde PMMA-Ag Janus qui oscille entre des épisodes de mouvement rapide et lent. Ses vitesses instantanées sont codées par couleur. Crédit :Progrès scientifiques (2022). DOI :10.1126/sciadv.abn9130

    Les ondes progressives sont couramment observées dans les systèmes biologiques et synthétiques, et des découvertes récentes ont montré comment les colloïdes d'argent forment des ondes de mouvement progressives dans le peroxyde d'hydrogène sous lumière UV. Dans un nouveau rapport maintenant publié dans Science Advances , Xi Chen et une équipe de chercheurs en matériaux intelligents, en physique et en optique de l'Institut de technologie de Harbin et de l'Université Jiao Tang de Shanghai, en Chine, ont montré l'onde de mouvement colloïdale comme un système excitable hétérogène.

    Les colloïdes d'argent ont généré des ondes chimiques mobiles via la diffusion de la réaction et étaient soit autopropulsés, soit advectés via la diffusion ou l'osmose. L'équipe a observé les résultats fondamentaux à l'aide de colorants sensibles à l'hydroxyde et au pH, et a utilisé un modèle Rogers-McCulloch pour produire quantitativement et qualitativement les caractéristiques des ondes colloïdales. Les résultats ouvrent la voie à l'intégration des ondes colloïdales en tant que plate-forme pour étudier les phénomènes non linéaires et étudient le transport colloïdal pour explorer la transmission d'informations dans des ensembles de microrobots biomimétiques.

    Traduire l'oscillation biologique en laboratoire

    Les processus oscillatoires sont largement observés dans les systèmes vivants, variant du rythme circadien aux oscillations cytosoliques. Le couplage entre les unités oscillatoires peut conduire à une synchronisation donnant lieu à des ondes progressives, comme observé avec des ondes de calcium se propageant à travers un œuf fécondé, des potentiels d'action se propageant à travers des cellules cardiaques battantes, des états mitotiques et des vagues d'amibes auto-organisées. Les biophysiciens visent à comprendre la nature physico-chimique de ces ondes pour examiner les tendances sous-jacentes de la vie. Les découvertes récentes des colloïdes oscillants photochimiquement actifs contenant de l'argent sont un ajout passionnant à la famille des processus non linéaires.

    Lorsque les chercheurs ont immergé une microsphère de polymère inerte à moitié recouverte d'argent dans une solution aqueuse de peroxyde d'hydrogène ou de chlorure de potassium et les ont exposées à des sources lumineuses, ils ont noté l'affichage d'impulsions. Ils ont proposé que les nanoparticules d'argent produites au cours de l'expérience servent de points chauds catalytiques pour permettre d'autres réactions. Indépendamment du détail chimique, l'équipe a noté comment la diffusion des produits chimiques propulsait les particules de Janus via l'auto-diffusion, pour donner lieu à un mouvement colloïdal similaire. Dans ce travail, Chen et al ont proposé une première vue pour générer les colloïdes chimiquement actifs et ont surveillé leur réponse aux ondes chimiques au-delà des systèmes classiques de réaction-diffusion. Les résultats offrent de fortes possibilités de recherche translationnelle reliant la matière active à la science non linéaire afin de réguler des essaims de machines microscopiques biomimétiques.

    Observation d'ondes fluorescentes vertes sur un fond sombre lors de la propagation d'ondes colloïdales. Crédit :Progrès scientifiques (2022). DOI :10.1126/sciadv.abn9130
    Les expériences

    L'équipe a noté le développement d'ondes de mouvement colloïdales périodiques en propagation synchronisée. Ils avaient précédemment enregistré des ondes balistiques à une densité de population intermédiaire, où les colloïdes activés au front d'onde se déplaçaient dans toutes les directions en raison de l'auto-propulsion phorétique. Les chercheurs ont noté l'émergence de types d'ondes qualitativement différents, connus sous le nom d'ondes d'essaimage à des densités de population encore plus élevées. Dans ce cas, l'équipe a développé des microsphères de polyméthacrylate de méthyle semi-revêtues d'argent (PMMA-Ag), suspendues dans du peroxyde d'hydrogène et du chlorure de potassium et éclairées par une lumière de 365 nm. La particule colloïdale contenant de l'argent pourrait en principe émettre des ondes fourmillantes. Les résultats expérimentaux ont indiqué un résultat similaire à la "vague mexicaine" observée dans les stades de football. L'équipe a ensuite quantifié l'onde d'essaimage via le suivi d'une seule particule et la vélocimétrie par image de microparticules en considérant les particules colloïdales comme des traceurs de flux. Dans ce cas, l'onde s'est déplacée à une vitesse de 16 µm/s, avec des paramètres réglables. Les changements d'intensité lumineuse ne modifiaient que légèrement la période et la vitesse d'une vague d'essaimage. L'équipe a distingué les ondes d'essaimage des ondes balistiques par leur mobilité et leur physicochimie caractéristiques

    Ballistic and swarming colloidal waves. (A) Schematic diagram of a colloidal motion wave propagating to the right. Each sphere is half-coated with Ag that is not drawn. (B) Ballistic wave propagating across a population of PMMA-Ag colloids. Activated colloids are marked with red dots and their velocities are labeled with arrows. ϕ =1.3%. This figure came from figure 1D in (27). Copyright 2021, Royal Society of Chemistry. (C) Swarming wave propagating downward. Particle velocities are labeled with arrows, so that those moving toward an incoming wave are in orange and those trailing a wave are in dark blue. ϕ =29%. Crédit :Progrès scientifiques (2022). DOI:10.1126/sciadv.abn9130

    Chemical waves:The physicochemical nature of a colloidal wave

    Chen et al described the physicochemical nature of the activation and recovery of colloidal waves. Since the wave phenomenon is inspired by traveling waves in reaction-diffusion systems, they hypothesized colloidal waves to be underpinned by a traveling chemical wave, due to reaction-diffusion mechanisms. For instance, hydrogen peroxide can decompose faster in higher pH to form a burst of highly oxidative intermediates that oxidized silver into silver chloride. The resulting chemical reactivity activated the silver-colloid to release a burst of chemicals to maintain chemical wave propagation. They confirmed the production of hydroxide anions during silver oxidation, and the formation of hydrogen cations during silver chloride photodecomposition, at and behind the chemical wavefront by using fluorescence mapping and pH measurements.

    Quantitative characterization of a swarming wave. (A) Micro-PIV–generated flow velocities along the y direction (Vy) of a population of PMMA-Ag particles during the downward propagation of a wave. Positive (upward) velocities are colored red and negative velocities are colored blue. Cartoons in the insets represent how colloids move at or after a wavefront. (B) Normalized Vy averaged across the rectangular box labeled in (A) during the downward propagation of three consecutive waves. Wave periods are calculated by finding the time differences between the peaks. (C) Normalized flow velocities averaged over x at four different time instances labeled in (A) as one wave propagates along y. Wave speed, Vwave, is calculated by dividing the distance the wavefront travels along y (∆ypeak) by the time interval ∆t. (D) Wave periods and speeds under different light intensities. (E) Wave speeds at different population densities ϕ. (F) Particle speeds at different population densities. Error bars represent SDs from three measurements; 0.5 wt % H2O2 and 200 μM KCl were used in all experiments in this figure. Crédit :Progrès scientifiques (2022). DOI:10.1126/sciadv.abn9130

    Colloids respond to a chemical wave:Modeling a reaction-diffusion colloidal wave

    The scientists next studied the dynamics of colloidal particles in a chemical wave to dictate the type of colloidal wave formed. They noted ionic self-diffusiophoresis, and at higher ionic densities they noted weaker electro-kinetic effects for reduced self-propulsion. They identified the dynamics of neutral diffusio-osmosis dynamics, which moved colloid particles via advection, in addition to self-propagation. As self-propagation weakened and diffusio-osmosis intensified in a crowded solution with rising ionic strength, the colloidal wave switched to swarming wave. The team observed a range of effects, including electrokinetic effects, advection support via osmosis, and self-propulsion during the experiments. Chen et al next reproduced and corroborated the proposed reaction-diffusion colloidal wave via numerical simulations. At the first step, they used the Rogers-McCulloch model to simulate a chemical wave, the resulting numerical models qualitatively reproduced key features, to explore the dynamics of colloidal waves.

    Experimental confirmation of an OH− wave. (A) Schematic diagram of the experimental setup for relating the fluorescence emission of Solvent Green 7 with local pH. (B) Optical micrographs of the pH profile during the propagation of a colloidal wave. PMMA-Ag particles of a population density ϕ of 25% were suspended in an aqueous solution containing 0.5 wt % H2O2, 200 μM KCl, and 100 μM Solvent Green 7. A blue light source (475 nm, 75 mW/cm2) served both to activate the oscillatory reaction and to excite the dye molecules. Crédit :Progrès scientifiques (2022). DOI:10.1126/sciadv.abn9130

    Qualitative comparison of colloidal waves between experiments (left) and simulations (right). (A to D) Evolution of target waves (A and B) and spiral waves (C and D). (E and F) The annihilation of two colloidal waves traveling in opposite directions. (G and H) Two consecutive waves. In all experiments, PMMA-Ag particles [population density ϕ of 20% for (B), 15% for (D), 20% for (F), and 23% for (H)] were suspended in an aqueous solution containing 0.5 wt % H2O2 and 200 μM KCl under a 405-nm illumination of 1.6 W/cm2. Crédit :Progrès scientifiques (2022). DOI:10.1126/sciadv.abn9130

    Outlook

    In this way, Xi Chen and colleagues developed a numerical model to simulate colloidal waves to study the heterogeneity of chemical waves. The outcomes showed good agreement with simulations and experiments to provide key insights to understand microscopic details of chemical waves in experimental systems. Colloidal waves can be integrated with optical tweezers, acoustofluidics or microfluidics to regulate micro- and nanoscopic objects in space and time. The method is useful to swarm physicochemical dynamics of a colloidal wave and can lead to develop wave-mediated information transmission systems to examine autonomous micro-robots. The colloidal waves present a good model system of reaction-diffusion processes at mesoscopic and microscopic scales. + Explorer plus loin

    Axisymmetric 'spike waves' far exceed limits previously thought to dictate maximum height of ocean waves

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