( a ) Schéma des photons jumeaux intriqués en tant que sonde ultrarapide pour les molécules, où la conversion paramétrique à la baisse via un cristal de borate de baryum bêta (BBO) et la détection multiphotonique sont présentées. (b) Schéma de niveau du modèle microscopique dans Quantum FAST CARS. (c) Signal Quantum FAST CARS, prenant les 4 modes actifs Raman A1, E et T2 dans le méthane (CH4). ( d ) Schéma de niveau du modèle microscopique dans QFRS pour les états excités électroniquement. ( e ) Comparaison entre le QFRS corrélé à l'intensité et le cas d'impulsion de sonde classique pour la cohérence électronique évoluant dans le temps en fonction du retard T entre les photons de sonde et l'impulsion de pompe résonnante. Crédit :Zhedong Zhang et al
Ces dernières années, les photons intriqués - une source de lumière quantique populaire - ont été largement utilisés dans l'imagerie quantique, l'interférométrie optique, l'informatique quantique, la communication quantique et d'autres domaines. La conversion descendante paramétrique spontanée génère les paires de photons intriqués avec une énergie et une impulsion conservées, de sorte que la corrélation quantique dans l'espace et le temps est codée. Une telle propriété permet un avantage quantique qui dépasse la limite de diffraction des impulsions classiques dans le domaine de l'imagerie et de la détection.
L'un des problèmes de goulot d'étranglement existant depuis longtemps dans la spectroscopie moléculaire est la détection de processus électroniques ultrarapides à l'échelle femtoseconde. La dynamique de la cohérence électronique est particulièrement importante. Cependant, limitée par la résolution temps-fréquence et les canaux incohérents d'états excités, la technologie Raman existante ne peut être utilisée à cette fin.
Dans un article récemment publié dans Light :Science &Applications , le professeur Zhedong Zhang du département de physique de la City University de Hong Kong et ses collègues ont développé une spectroscopie Raman cohérente résolue en temps femtoseconde avec des photons intriqués qui conduit à QFRS (spectroscopie Raman femtoseconde quantique).
Plus précisément, une nature super-résolue du signal Raman résultant d'une manipulation de l'intrication des photons est montrée dans leur travail - les résolutions temporelle et spectrale peuvent être atteintes simultanément. Le QFRS n'est sensible qu'à la cohérence électronique.
Cela le rend particulièrement adapté à la détection de la dynamique de l'état excité électroniquement pendant une courte échelle de temps ~ 50 fs. Un tel avantage n'est pas réalisable dans les techniques Raman étudiées précédemment, qui étaient gênées soit par la décroissance rapide, soit par les résolutions temps-fréquence. Le travail offre de nouvelles perspectives pour étudier les processus ultrarapides dans des matériaux complexes tels que les molécules, les matériaux 2D et les excitons, les polaritons, car nous pouvons extraire les processus de relaxation et radiatifs souhaités.
La spectroscopie Raman quantique remplace l'impulsion de sonde classique par un faisceau signal-photon provenant de la source de photons intriqués. Le faisceau de photons libres sert de faisceau annoncé pour la mesure de coïncidence. Les résolutions temporelle et spectrale peuvent donc être contrôlées indépendamment. Il en résulte le caractère super-résolu au-delà de la conjugaison de la relation temps-fréquence. La détection hétérodyne peut être faite en outre pour surveiller la phase des électrons. Les points forts de leur travail se résument comme suit :
"Nous concevons une version quantique de la spectroscopie Raman femtoseconde dans trois buts :(1) effectuer une spectroscopie Raman anti-stokes à haute résolution dans le domaine en temps réel ; (2) être capable d'imager la dynamique des électrons pendant une échelle de temps ultracourte ; et (3 ) pour être sensible à la phase des excitations moléculaires afin que la sensibilité de détection dépasse la limite quantique de support."
"Notre travail élargit considérablement l'horizon de la lumière intriquée et complète les progrès spectroscopiques réalisés par la lumière intriquée dans le contexte des processus optimaux d'absorption à deux photons dans des molécules complexes. Ce travail aidera les futurs efforts expérimentaux et théoriques", ont déclaré les scientifiques. Manipulation spatio-temporelle des impulsions lumineuses femtosecondes pour les dispositifs sur puce