Illustration de la formation de l'exciton de Mahan dans le plasma dense électron-trou lors de la photoexcitation de la pérovskite hybride. Crédit :Tania Palmieri
Des physiciens de Suisse et d'Allemagne ont dévoilé les empreintes digitales de la particule longtemps recherchée connue sous le nom d'exciton de Mahan dans la réponse optique à température ambiante des populaires pérovskites aux halogénures de plomb méthylammonium.
Les propriétés optiques des semi-conducteurs sont régies par les "excitons, " qui sont des paires liées d'électrons négatifs et de trous positifs. Les excitons sont importants car ils transportent de l'énergie (sans charge nette) à travers les matériaux et jouent donc un rôle crucial dans un certain nombre de dispositifs optoélectroniques. La capacité de contrôler les propriétés excitoniques des semi-conducteurs (en ajustant des paramètres tels que la température, pression, densité de charge, champs électriques et magnétiques) est essentiel pour élargir la gamme et la diversité des applications. En particulier, lorsque la densité de porteurs de charge (électrons et trous) augmente, les excitons ont tendance à fondre et un semi-conducteur se transforme finalement en un métal à la densité dite de Mott.
Cependant, en 1967, Gerald Mahan a prédit qu'un type différent d'exciton peut encore persister au-dessus de la densité de Mott. Malgré des années de recherche, ce soi-disant exciton de Mahan n'a pas été observé, encore moins dans les conditions normales de fonctionnement des appareils.
C'est ce que vient d'accomplir le groupe de Majed Chergui à l'EPFL, en collaboration avec Alexander Steinhoff (Université de Brême), Ana Akrap (Université de Fribourg), et le groupe de László Forró (EPFL). Publication dans Communication Nature , les équipes ont découvert des signatures d'excitons de Mahan dans la très populaire pérovskite organique-inorganique au bromure de plomb. Les chercheurs ont cartographié comment les propriétés optiques du matériau se modifient à des densités croissantes de porteurs de charge avec une résolution temporelle de dizaines de femtosecondes (une femtoseconde correspond à un millionième de milliardième de seconde). Les excitons de Mahan sont apparus dans les propriétés optiques avec les caractéristiques distinctives prédites par la théorie.
Ce qui est remarquable, c'est que cette quasiparticule a maintenant été observée dans une pérovskite aux halogénures de plomb à température ambiante, un semi-conducteur bon marché et abondant qui est intensément étudié pour des applications telles que le photovoltaïque, matériaux luminescents, et lasers. Ces deux dernières applications reposent fortement sur des densités élevées de porteurs de charge. Par ailleurs, du côté fondamental, ces découvertes approfondissent notre connaissance des phénomènes à plusieurs corps dans les systèmes de matière condensée, ouvrant la voie à l'utilisation de pérovskites pour la condensation de Bose-Einstein d'états hybrides de lumière et d'excitons.
"Nous étudiions comment les excitons de la pérovskite réagissent à la présence d'une densité de porteurs de charge élevée, " dit Edoardo Baldini (ancien doctorant à l'EPFL et maintenant chercheur postdoctoral au MIT). " Soudain, nous avons observé une caractéristique spectroscopique qui ne pouvait pas être expliquée dans le cadre d'autres phénomènes connus dans les semi-conducteurs. " " Creuser dans la théorie nous avons réalisé que cela pouvait être dû aux excitons prédits par Mahan il y a longtemps, " ajoute Tania Palmieri, le doctorat étudiant qui a mené le projet. "Cette découverte démontre en outre que les pérovskites hybrides sont des matériaux spéciaux non seulement pour les applications optoélectroniques, mais aussi pour dévoiler de nouveaux processus fondamentaux."