"Frustration" plus une impulsion de lumière laser ont abouti à un "supercristal" stable créé par une équipe de chercheurs dirigée par Penn State et Argonne National Laboratory, avec l'Université de Californie, Berkeley, et deux autres laboratoires nationaux.

C'est l'un des premiers exemples d'un nouvel état de la matière avec une stabilité à long terme transfigurée par l'énergie d'une impulsion laser sub-pico-seconde. Le but de l'équipe, soutenu par le ministère de l'Énergie, est de découvrir des états intéressants de la matière avec des propriétés inhabituelles qui n'existent pas en équilibre dans la nature.

"Nous recherchons des états cachés de la matière en sortant la matière de son état confortable, que nous appelons l'état fondamental, " dit le chef d'équipe de Penn State Venkatraman Gopalan, professeur de science des matériaux. "Nous le faisons en excitant les électrons dans un état supérieur à l'aide d'un photon, puis en regardant le matériau retomber dans son état normal. L'idée est que dans l'état excité, ou dans un état qu'il traverse en un clin d'œil sur le chemin de l'état fondamental, nous trouverons des propriétés que nous souhaiterions avoir, telles que les nouvelles formes de polaires, états magnétiques et électroniques."

La recherche de ces états est effectuée par une technique de pompe-sonde lorsqu'un laser tire un photon sur l'échantillon pendant 100 femtosecondes à une longueur d'onde de 400 nanomètres (lumière bleue). La lumière de pompage excite les électrons dans un état d'énergie plus élevé et est rapidement suivie par une lumière de sonde, qui est une impulsion de lumière plus douce qui lit l'état du matériau. Le défi pour l'équipe était de trouver un moyen de maintenir l'état intermédiaire de la matière, parce que l'état peut n'exister que pendant une infime fraction de seconde puis disparaître. Cependant, les chercheurs ont découvert que, à température ambiante, le supercristal est bloqué dans cet état pour l'essentiel pour toujours.

Gopalan compare ce défi à envoyer une balle dévaler le flanc d'une montagne. Il ne s'arrêtera pas tant qu'il n'aura pas atteint le bas de la montagne, à moins que quelque chose ne gêne son passage, dire un rebord. L'équipe y est parvenue en « frustrant le système », en empêchant le matériel de faire ce qu'il veut, qui est de lui permettre de minimiser pleinement son énergie sans contraintes.

Les chercheurs l'ont fait en utilisant des couches atomiques uniques de deux matériaux, titanate de plomb et titanate de strontium, empilés en couches alternées les unes sur les autres pour construire une structure tridimensionnelle. Le titanate de plomb est un ferroélectrique, un matériau polaire qui a une polarisation électrique conduisant à des pôles électriques positifs et négatifs dans le matériau. Le titanate de strontium n'est pas un matériau ferroélectrique. Ce décalage a forcé les vecteurs de polarisation électrique à emprunter un chemin non naturel, se repliant sur eux-mêmes pour faire des tourbillons, comme de l'eau qui s'écoule dans un égout.

L'équipe de Berkeley a fait croître ces couches sur un substrat cristallin dont les cristaux étaient de taille intermédiaire entre les deux matériaux en couches. Cela a fourni un deuxième niveau de "frustration, " alors que la couche de titanate de strontium tentait de s'étirer pour se conformer à la structure cristalline du substrat, et le titanate de plomb devait se comprimer pour s'y conformer. Cela a mis l'ensemble du système dans un état délicat mais "frustré" avec plusieurs phases réparties de manière aléatoire dans le volume.

À ce point, les chercheurs ont zappé le matériau avec une impulsion laser, qui déverse des charges gratuites dans le matériel, ajouter de l'énergie électrique supplémentaire au système, le conduire dans un nouvel état de la matière, un supercristal. Ces supercristaux ont une cellule unitaire - l'unité répétitive la plus simple dans un cristal - beaucoup plus grande que n'importe quel cristal inorganique ordinaire, avec un volume un million de fois plus grand que les cellules unitaires des deux matériaux d'origine. Le matériau trouve cet état tout seul.

Contrairement aux états transitoires, cet état de supercristal reste potentiellement pour toujours à température ambiante - au moins un an dans cette étude - à moins qu'il ne soit chauffé à environ 350 degrés Fahrenheit où il est effacé. Le processus peut être répété en frappant le matériau avec une impulsion lumineuse et en l'effaçant à la chaleur. Cet état ne peut être créé que par des impulsions laser ultracourtes avec une certaine quantité minimale d'énergie de seuil, et non en répartissant cette énergie sur de longues impulsions.

Vlad Stoica, un chercheur post-doctoral partagé conjointement entre Penn State et Argonne National Laboratory, et l'auteur principal, utilisé la diffraction des rayons X à haute énergie pour examiner le supercristal avant et après sa formation, montrant clairement la transformation de la matière désordonnée en un supercristal. Les résultats ont été publiés aujourd'hui (18 mars) en ligne dans Matériaux naturels .

"En raison de sa courte durée d'impulsion, un laser ultrarapide imprime les excitations dans les matériaux plus rapidement que leur temps de réponse intrinsèque, " a déclaré Stoica. " Alors que de telles transformations dynamiques ont déjà été explorées pendant des décennies pour stimuler l'ordre des matériaux, une stratégie pour leur stabilisation en régime permanent semblait hors de portée jusqu'à présent."

La diffraction des rayons X à haute résolution combinée à une imagerie à l'échelle nanométrique a été utilisée par les chercheurs d'Argonne pour observer l'évolution d'une réorganisation structurelle irréversible.

"Pour la première fois, nous avons observé qu'une seule irradiation d'impulsion laser ultrarapide d'un matériau polaire stratifié artificiellement peut induire une perfection structurelle à longue portée en partant d'un désordre relatif, ", ont-ils déclaré. "Cette démonstration expérimentale a déjà stimulé les développements théoriques et a des implications importantes pour la réalisation future de nanomatériaux artificiels qui ne sont pas réalisables par la fabrication traditionnelle."

"La combinaison de rayons X et de sources optiques ultrarapides à la source avancée de photons nous a donné la meilleure opportunité d'explorer la structure nanométrique du supercristal, ainsi que la capacité de comprendre pourquoi le matériau pourrait être modifié à plusieurs reprises d'états ordonnés à désordonnés, " a déclaré John Freeland, auteur correspondant sur "Création optique d'un supercristal avec périodicité nanométrique tridimensionnelle" et scientifique du laboratoire national d'Argonne. "Cette information, avec la modélisation, nous a donné un aperçu très approfondi de la physique derrière la création de cette nouvelle phase."

Le groupe théorique de Long-Qing Chen à Penn State a effectué des calculs informatiques à l'aide d'un progiciel de champ de phase mu-PRO qui simulait étroitement les résultats expérimentaux.

"Il est assez remarquable que nos simulations de champ de phase aient pu prédire les images tridimensionnelles de l'espace réel d'un supercristal dont les diagrammes de diffraction correspondent généralement aux modèles expérimentaux, et identifier une gamme de conditions thermodynamiques pour la stabilité du supercristal. De telles études expérimentales et informatiques intégrées sont extrêmement utiles et productives, ", a déclaré Chen. D'autres membres de l'équipe d'Oak Ridge National Lab et de Lawrence Berkeley National Lab ont contribué au travail.