Le dopage Cu+ améliore l'émission d'excitons auto-piégés dans la pérovskite double alliée Cs2(Ag/Na)InCl6

a) Structure cristalline de Cs₂ (Ag/Na)InCl₆ et le site cristallographique pour Cu⁺ dopants. Les photographies PL (λ_ex = 365 nm) pour Cs₂ (Ag/Na)InCl₆ et Cs₂ (Ag/Na)InCl₆ :1,0 % Cu⁺ des poudres sont présentées, montrant une amélioration significative du PL des cristaux sur Cu⁺ se doper. b) Modèles XRD de poudre de Cs₂ (Ag/Na)InCl₆ :x%Cu⁺ avec différents Cu⁺ concentrations de dopage. La plage élargie de 2θ (20 à 28 °) des diagrammes XRD montre un déplacement monotone des pics de diffraction vers un angle plus élevé avec l'augmentation du Cu⁺ concentration. c) Spectres d'absorption optique de Cs₂ (Ag/Na)InCl₆ et Cs₂ (Ag/Na)InCl₆ :1,0 % Cu⁺ . L'encart montre les tracés Tauc correspondants des spectres d'absorption. d) Spectres d'excitation PL (λ_em = 605 nm), spectres d'émission PL (λ_ex = 365 nm), et e) courbes de décroissance PL (λ_em = 605 nm) de Cs₂ (Ag/Na)InCl₆ :x%Cu⁺ avec différents Cu⁺ concentrations de dopage. Crédit :Sciences avancées (2022). DOI :10.1002/advs.202103724

Les doubles pérovskites (DP) 3D entièrement inorganiques sans plomb avec émission d'excitons auto-piégés (STE) à large bande se sont révélées très prometteuses comme alternatives aux pérovskites aux halogénures de plomb dans diverses applications optoélectroniques telles que les diodes électroluminescentes (LED) et les photodétecteurs. Une compréhension fondamentale de l'effet du dopage sur les propriétés optiques des DP, en particulier la dynamique STE, est d'une importance vitale pour l'optimisation de leurs performances et leurs applications.

Dans une étude publiée dans Advanced Science , le groupe de recherche dirigé par le professeur Chen Xueyuan de l'Institut de recherche sur la structure de la matière du Fujian de l'Académie chinoise des sciences a développé une stratégie unique via Cu⁺ dopage pour obtenir une émission STE efficace dans le Cs₂ sans plomb allié (Ag/Na)InCl₆ Cristaux DP.

Cette stratégie unique basée sur Cu⁺ le dopage augmente l'émission STE dans le Cs₂ allié (Ag/Na)InCl₆ DP. Les chercheurs ont utilisé une petite quantité (1,0 mol %) de Cu⁺ dopage pour réaliser l'émission STE amplifiée dans les cristaux, avec un rendement quantique de photoluminescence (PL) passant de 19,0 % à 62,6 % et une bande d'excitation passant de 310 nm à 365 nm.

Ils ont étudié de manière approfondie l'effet de Cu⁺ dopage sur la structure électronique et les propriétés optiques du Cs₂ (Ag/Na)InCl₆ et la dynamique STE. Le Cs₂ tel que synthétisé (Ag/Na)InCl₆ :Cu⁺ les cristaux présentent une PL significativement améliorée résultant de l'augmentation du taux de recombinaison radiative des STE ainsi que de l'amélioration de la densité des STE.

Au moyen de PL dépendant de la température et de spectroscopies d'absorption transitoire femtoseconde ultrarapides, les chercheurs ont découvert que l'amélioration remarquable de la PL était attribuée à l'augmentation de la densité et du taux de recombinaison radiative des STE, à la suite de la rupture de symétrie de la fonction d'onde STE au niveau de l'octaèdre Ag⁺ site induit par Cu⁺ dopage.

Par ailleurs, les chercheurs ont démontré l'excellente stabilité à l'air, structurelle et thermique de ces Cu⁺ -dopé Cs₂ (Ag/Na)InCl₆ cristaux, et ont révélé leurs grands potentiels en tant que luminophores émettant du jaune efficaces pour une application dans les LED blanches converties dans le proche ultraviolet (NUV).

Cette étude fournit des informations approfondies sur la dynamique STE dans Cu⁺ -dopé Cs₂ (Ag/Na)InCl₆ , jetant ainsi les bases de la conception future de nouveaux DP sans plomb avec une émission STE efficace. + Explorer plus loin