Le méthane, principalement issu du gaz naturel, du gaz de schiste et de l'hydrate de méthane, est l'un des combustibles fossiles les plus économiques. Cependant, réaliser la valorisation sélective du méthane dans des conditions douces reste un grand défi en raison de la polarisabilité intrinsèquement faible et de l'énergie de dissociation élevée de la liaison C-H dans CH₄ ainsi que la plus grande réactivité des composés oxygénés cibles.

Récemment, un groupe de recherche dirigé par le professeur Wang Xiaodong et le professeur Lin Jian du Dalian Institute of Chemical Physics (DICP) de l'Académie chinoise des sciences (CAS), en collaboration avec le professeur Zhu Chun de l'Université de Guizhou, a développé UiO -66 catalyseurs à structure organométallique (MOF) à propriété électronique accordable, qui pourraient améliorer l'oxydation sélective du méthane.

Cette étude a été publiée dans Angewandte Chemie International Edition le 29 juin.

La suroxydation des produits cibles et la lixiviation des sites métalliques sont généralement inévitables sur les espèces métalliques supportées. Pendant ce temps, les espèces métal-oxo structurées sur les oxydes métalliques en vrac ou les charpentes ont une réactivité inférieure, et elles jouent simplement le rôle de support ou de co-catalyseur pour améliorer le CH₄ conversion.

Pour résoudre ces défis, les chercheurs ont développé les seuls catalyseurs UiO-66 MOFs modifiés par divers ligands (NH₂ -BDC, H₂ BDC et NO₂ -BDC) pour convertir directement CH₄ pour oxygéner avec 100 % de sélectivité en utilisant H₂ O₂ comme oxydant dans des conditions douces.

Les nœuds Zr-oxo avec ces modificateurs présentaient différentes propriétés électroniques qui affectaient l'ancrage des espèces ·OH pour former du Zr_oxo efficace -·Des sites OH, qui pourraient favoriser l'activation de la liaison C-H du CH₄ avec la plus faible barrière d'énergie sur UiO-66-H. + Explorer plus loin

Les atomes de Cu confinés au réseau 2D permettent la conversion du méthane à température ambiante