Le Laboratoire de Traitement Radiochimique du PNNL abrite un microscope électronique à balayage en transmission JEOL GrandARM-300F, ici exploité par le scientifique des matériaux Steven Spurgeon. Cette installation spécialisée permet une caractérisation inédite à l'échelle atomique des matières nucléaires, alliages structurels, et les systèmes fonctionnels dans des conditions dynamiques. RPL est une installation de recherche nucléaire sans réacteur de catégorie de danger II. Crédit :Andrea Starr | PNNL
Les puissants instruments et techniques de résolution atomique du Pacific Northwest National Laboratory (PNNL) révèlent de nouvelles informations sur l'interaction du dioxyde d'uranium (UO2) avec l'eau. Ces nouvelles connaissances permettront d'améliorer la compréhension de la façon dont le combustible nucléaire usé se dégradera dans les environnements de dépôt géologique en profondeur.
L'UO2 est la principale forme de combustible utilisé dans les réacteurs nucléaires commerciaux. Lors de la fission nucléaire dans un réacteur, divers radionucléides sont créés dans le combustible. Les chercheurs veulent en savoir plus sur UO2, en particulier les mécanismes de dissolution qui entrent en jeu lorsque la surface du matériau céramique entre en contact avec l'eau. Ces mécanismes contrôlent la libération de la majorité des radionucléides, ce qui pourrait avoir des conséquences sur l'environnement.
De nombreux instruments de laboratoire manquent aujourd'hui de la sensibilité, résolution, et les contrôles radiologiques nécessaires pour explorer efficacement les surfaces d'UO2. Cependant, une suite d'instrumentation unique au PNNL a récemment permis à une équipe de recherche multi-instituts d'examiner de plus près les surfaces. L'équipe, représentant l'Université de Cambridge, le Centre commun de recherche de la Commission européenne, et PNNL, découvert des révélations clés pour l'énergie nucléaire.
Stockage géologique et défis scientifiques
Les concepts de dépôt géologique en profondeur proposés dans le monde sont centrés sur la zone saturée, où l'eau diminue - ce qui peut éventuellement conduire à une perte d'oxygène - et où UO2 est thermodynamiquement stable. Le défi reste de développer une approche pour examiner l'UO2 avec une résolution chimique et une fidélité suffisantes pour prédire comment il pourrait se comporter dans ces environnements.
L'imagerie à haute résolution révèle la formation de défauts lors de la dissolution anoxique des films minces d'UO2. Crédit :Steven Spurgeon | PNNL
"Nous sommes en train de développer les outils dont nous avons besoin pour répondre à des questions de longue date sur les matières nucléaires, " explique Edgar Buck, scientifique des matériaux du PNNL.
De nouvelles techniques produisent de nouvelles informations
Dans l'étude, des chercheurs de l'Université de Cambridge ont collaboré avec des scientifiques du PNNL pour explorer des échantillons d'UO2 exposés à une corrosion anoxique contrôlée à l'aide de l'instrumentation phare du PNNL dans la suite de microscopie radiologique du Laboratoire de traitement radiochimique. Aussi appelée la « suite tranquille, " cette salle souterraine abrite le microscope électronique à balayage en transmission (STEM) JEOL GrandARM 300F. Utilisant la microscopie électronique à transmission à balayage à correction d'aberration et la spectroscopie de perte d'énergie électronique (EELS), l'équipe a examiné la progression de la structure atomistique et des défauts.
L'équipe du PNNL a déjà montré qu'EELS peut cartographier des voies de non-équilibre pour l'oxydation dans l'UO2 qui sont difficiles à sonder par d'autres méthodes.
"Notre approche fournit des informations directes à l'échelle atomique pour améliorer nos modèles de dissolution, " explique Steven Spurgeon, scientifique des matériaux du PNNL. À son tour, de meilleurs modèles peuvent aider à rendre plus précis, prévisions à long terme concernant le devenir du combustible nucléaire usé dans des conditions de stockage anoxique.
La scientifique des matériaux Bethany Matthews utilise le microscope électronique à balayage par faisceau d'ions (FIB-SEM) Thermo Fisher Helios 660 DualBeam ™ dans le RPL du PNNL pour la préparation et l'analyse d'échantillons radioactifs et non radioactifs, y compris les métaux, oxydes, et des matériaux géologiques. Crédit :Andrea Starr | PNNL
Les instruments éclairent les questions de dissolution
Dans leur étude, les chercheurs ont déterminé que la dissolution s'amorce au niveau des joints de grains de surface du matériau et des fissures du film. Surtout, ils n'ont observé aucune formation de couche superficielle amorphe - ou, aucune perte de sa structure cristalline pendant le processus de dissolution. Cela indique un processus différent pour la substitution de l'oxygène. Plutôt, la substitution de l'oxygène se produit sur des sites dans les couches superficielles du réseau UO2. Ce mécanisme de substitution semble créer une couche de passivation oxydée, qui serait responsable de la diminution observée des rejets d'uranium en fonction du temps de lixiviation.
"La collaboration avec le PNNL nous a fourni des outils uniques pour découvrir un comportement qui serait inaccessible par d'autres moyens, ", déclare le co-auteur, le professeur Ian Farnan de Cambridge. "Grâce à notre expertise partagée, nous avons pu montrer comment des changements subtils dans la chimie de surface du combustible nucléaire irradié peuvent contrôler sa dissolution et la libération d'éléments radioactifs dans l'environnement, une exigence fondamentale pour une élimination sûre. »
Les résultats de l'étude sont rapportés dans le document de l'équipe, "Une compréhension à l'échelle atomique de l'évolution de la surface d'UO2 pendant la dissolution anoxique, " Publié dans Matériaux et interfaces appliqués ACS .
