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    Dynamique ultrarapide des liaisons hydrogène de l'eau liquide révélée par l'effet Kerr induit par THz

    une, Schéma de principe du système expérimental. Une impulsion de pompe THz à large bande (intensité de champ électrique maximale de 14,9 MV/cm, fréquence centrale de 3,9 THz, et bande passante de 1-10 THz) excite l'eau liquide pour initier la biréfringence transitoire causée par l'effet Kerr THz (TKE), qui est surveillé par une impulsion de sonde de 800 nm qui devient polarisée de manière elliptique lorsqu'elle traverse le film d'eau. b, Les réponses TKE de l'eau liquide et de l'eau lourde sont démontrées à des fins de comparaison. Le coefficient d'amortissement relativement important de l'eau lourde dans le mode d'étirement correspond au processus de décroissance énergétique plus rapide de l'oscillateur harmonique, résultant en une réduction du deuxième pic de la réponse TKE par rapport à celui de l'eau. c, La réponse TKE est affectée à la superposition de quatre composants, parmi lesquels les contributions bidirectionnelles des modes de flexion et d'étirement jouent des rôles dominants. Ils ont proposé un modèle d'oscillateur à liaison hydrogène basé sur l'équation dynamique de Lorentz pour décrire la dynamique des modes intermoléculaires de l'eau liquide et ont réussi à reproduire les réponses TKE mesurées. Crédit :Hang Zhao, Yong Tan, Liangliang Zhang, Rui Zhang, Mostafa Shalaby, Cunlin Zhang, Yuejin Zhao, et Xi-Cheng Zhang

    L'eau liquide est considérée comme la pierre angulaire de la vie et possède de nombreuses propriétés physiques et biochimiques extraordinaires. Le réseau de liaisons hydrogène de l'eau liquide est largement reconnu pour jouer un rôle crucial dans ces propriétés. En raison de la complexité des interactions intermoléculaires et du grand chevauchement spectral des modes pertinents, l'étude de la dynamique des liaisons hydrogène est un défi. Dans les années récentes, exciter des liquides par résonance avec des ondes térahertz (THz) offre une nouvelle perspective pour explorer l'évolution transitoire du mouvement moléculaire à basse fréquence. Cependant, l'eau a un grand coefficient d'absorption dans la bande THz, l'application de la technique de l'effet Kerr induit par le THz dans la recherche sur la dynamique des liaisons hydrogène est restée un défi.

    Dans un nouvel article publié dans Science de la lumière et applications , une équipe de scientifiques, dirigé par le professeur Yuejin Zhao du laboratoire clé de Pékin pour les instruments et technologies de mesure optoélectroniques de précision, École d'optique et de photonique, Institut de technologie de Pékin, Chine; Le professeur Liangliang Zhang du Centre d'innovation avancé de Pékin pour la technologie d'imagerie et le laboratoire clé d'optoélectronique térahertz (MoE), Département de physique, Université normale de la capitale, Chine; et ses collègues ont utilisé une impulsion THz intense et large bande pour exciter par résonance les modes intermoléculaires de l'eau liquide et ont obtenu des signaux de biréfringence transitoire induits par le champ THz bipolaire en adoptant un film d'eau à écoulement libre.

    Ils ont proposé un modèle d'oscillateur harmonique à liaison hydrogène associé à la susceptibilité diélectrique et l'ont combiné avec l'équation dynamique de Lorentz pour étudier la structure intermoléculaire et la dynamique de l'eau liquide. Ils décomposent principalement les signaux bipolaires en un signal positif causé par les vibrations d'étirement des liaisons hydrogène et un signal négatif causé par les vibrations de flexion des liaisons hydrogène, indiquant que la perturbation de polarisabilité de l'eau présente des contributions concurrentes dans des conditions de flexion et d'étirement. Les résultats fournissent une évolution intuitive résolue en temps de l'anisotropie de polarisabilité, qui peut refléter les modes intermoléculaires de l'eau liquide à l'échelle sub-picoseconde.

    Les ondes THz peuvent exciter par résonance un ou plusieurs modes de mouvement moléculaire dans les liquides, qui est un outil puissant pour explorer la dynamique moléculaire à basse fréquence. Ces scientifiques résument le principe de leur travail :

    "Nous avons utilisé un champ électrique THz pour exciter par résonance les modes intermoléculaires de l'eau liquide. La rotation transitoire d'une molécule produit un moment dipolaire induit, qui transfère immédiatement la quantité de mouvement entraînée par le champ THz au mouvement de translation restreint des molécules d'eau adjacentes. Ce mouvement de translation peut être affecté à un mode de flexion et à un mode d'étirement, ce qui peut conduire aux composantes d'anisotropie de polarisabilité perpendiculaires et parallèles aux liaisons hydrogène, respectivement, résultant ainsi en des performances bidirectionnelles."

    « Dans l'expérience, une source d'excitation THz intense et un film d'eau ultra-mince qui remplace les cuvettes traditionnelles sont la base pour obtenir des signaux de haute qualité", ont-ils ajouté.

    "La dynamique de liaison hydrogène intermoléculaire ultrarapide de l'eau révélée par une impulsion de pompe THz à large bande peut fournir des informations supplémentaires sur la structure transitoire de l'eau liquide correspondant aux modes pertinents. Cette percée pourrait ouvrir une nouvelle voie pour détecter les mécanismes physiques de la phase gazeuse de eau et glaces cristallines et amorphes, ainsi que l'interaction complexe des réactifs avec les molécules d'eau du solvant, " concluent les scientifiques.


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