Les pérovskites aux halogénures organiques-inorganiques bidimensionnels (2-D) sont des matériaux émergents pour les applications photovoltaïques et optoélectroniques en raison de leurs propriétés physiques uniques et d'un degré élevé d'accordabilité. Malgré des avancées impressionnantes, des défis demeurent, y compris des performances insatisfaisantes et une vague compréhension de leurs relations structure-propriété. Relever ces défis nécessite des systèmes de matériaux plus adaptés et des méthodes avancées de caractérisation in situ.

Une équipe internationale dirigée par le Dr Xujie Lü et le Dr Wenge Yang du Center for High Pressure Science and Technology Advanced Research (HPSTAR) et le professeur Song Jin de l'Université du Wisconsin-Madison ont découvert que la compression du réseau sous une pression modérée supprime considérablement le piégeage des porteurs d'une pérovskite 2D (HA) 2 (GA)Pb 2 je 7 , conduisant à une augmentation significative des émissions. Curieusement, une nouvelle phase obtenue après traitement sous pression possède une symétrie cristallographique plus élevée, moins d'états pièges, et une intensité PL améliorée. Les résultats ont été récemment publiés dans Angew. Chem. Int. Éd.

La compression du réseau par pression hydrostatique est un moyen efficace d'ajuster les propriétés structurelles et optiques des pérovskites aux halogénures bidimensionnelles (2-D), une nouvelle classe de matériaux émergents pour les applications photovoltaïques et électroluminescentes. Cependant, quelques exemples présentent des performances de photoluminescence (PL) améliorées des pérovskites 2D lors de la compression, et la relation structure-propriété reste floue.

Dans ce travail, l'équipe a utilisé la pression pour moduler une pérovskite 2D (HA) récemment développée 2 (GA)Pb 2 je 7 , dont la structure comporte une énorme cage jusqu'alors inaccessible. Cela offre une occasion rare de comprendre la relation structure-propriété et d'explorer les phénomènes émergents. Impressionnant, une amélioration remarquable de la PL de 12 fois a été obtenue sous une pression modérée à moins de 1,6 GPa. Le mécanisme sous-jacent a été systématiquement étudié par des méthodes structurelles in situ, spectroscopique, et analyses théoriques. La contraction du réseau conduit à un durcissement des phonons qui réduit considérablement l'interaction exciton-phonon et, Donc, agrandit la barrière potentielle pour le piégeage des porteurs. Par conséquent, les porteurs photogénérés peuvent à peine former les états piégés, et la voie de recombinaison non radiative est principalement bloquée, résultant en une émission accrue des excitons libres.

De façon intéressante, pour la première fois, ils ont révélé un processus irréversible et anormal lors de la décompression, obtenir un jaune, non luminescent, phase amorphe de (HA) 2 (GA)Pb 2 je 7 avec une bande interdite plus élevée. L'émission peut être déclenchée et considérablement augmentée sous irradiation laser lorsque la pression a été relâchée à 1,5 GPa, accompagné d'un changement de couleur du jaune à l'orange. Sur la base de ce constat, ils ont utilisé le faisceau laser pour dessiner un motif « HP » sur la surface de l'échantillon jaune dans la chambre du DAC. Lorsque la pression a été entièrement relâchée, la phase jaune amorphe pourrait se transformer spontanément en une nouvelle phase orange avec un PL amélioré de plus de 100 % par rapport à l'échantillon vierge. Une caractérisation structurelle plus poussée et une analyse des spectres révèlent que la nouvelle phase possède une symétrie cristallographique plus élevée et moins de piégeage des porteurs.

En utilisant la pression pour concevoir la pérovskite aux halogénures 2D hautement déformée, ce travail fournit de nouvelles informations sur les relations structure-propriété des pérovskites et permet également la découverte de nouveaux matériaux haute performance grâce à des transitions de phase induites par la pression.