La batterie Li-ion (LIB) "Rock-chair" a été découverte à la fin des années 1970 et commercialisée en 1991 par Sony, qui est devenu le principal moyen de stockage de l'énergie portable aujourd'hui. Pour honorer la contribution pour "créer un monde rechargeable, " le prix Nobel de chimie 2019 a été décerné à trois scientifiques célèbres, John B. Goodenough, M. Stanley Whittingham, Akira Yoshino, qui a apporté les contributions les plus importantes à la découverte des LIB. Cependant, cette technologie approche de ses limites de performances pratiques et des efforts importants sont en cours pour remplacer les LIB par de nouvelles solutions de stockage électrochimique, qui sont en sécurité, stable, faible coût et avec une densité énergétique plus élevée pour alimenter des véhicules électriques à longue portée et des appareils électroniques portables durables.

Remplacement des anodes traditionnelles à base de graphite par du métal Li, une anode "sainte" d'une capacité théorique élevée de 3860 mAh/g, montre une approche prometteuse. Maintenant, L'anode en métal Li souffre d'une faible efficacité de cyclage et d'un changement de volume infini, soulevant des problèmes de sécurité opérationnelle. Des efforts efficaces, qui comprennent des additifs électrolytiques fonctionnels, interfaces artificielles à électrolyte solide, et en utilisant des échafaudages hôtes pour tamponner l'expansion de volume, ont été prises pour remédier à ses inconvénients. Parmi ceux-ci, la méthode d'utilisation des échafaudages continue de se développer rapidement.

Graphite, une anode Li classique, montre une grande promesse en tant qu'échafaudage hôte efficace, qui possède une faible densité et une conductivité électronique élevée. Cependant, il est généralement admis que le métal Li mouille mal le graphite, provoquant sa difficulté de propagation et d'infiltration. Les procédés antérieurs de transformation du graphite de la lithiophilie à la lithiophilie comprennent le revêtement de surface avec Si, Ag ou oxyde métallique (lithiophobe indique un grand angle de contact, tandis que lithiophile indique un faible angle de contact entre le lithium fondu et la surface solide). Cependant, un tel changement de comportement d'étalement du liquide est dû au remplacement du graphite par un revêtement réactif. Par conséquent, on peut se demander si le graphite est intrinsèquement lithiophobe ou lithiophile.

Ici, le comportement de mouillage du Li fondu sur différents types de matériaux carbonés à base de graphite a été systématiquement étudié. Premièrement, le graphite pyrolytique hautement orienté (HOPG) a été utilisé comme échantillon d'essai. Il a été observé que le substrat HOPG permet immédiatement un angle de contact (CA) de 73° avec le métal Li. Pour comparer cette expérience à la théorie, une simulation de dynamique moléculaire ab initio a été réalisée avec une gouttelette de Li fondu (54 atomes de Li)/graphite (432 atomes de C, graphène à deux couches) pour prouver qu'une surface propre (002) de graphite est intrinsèquement lithiophile à 500K, et les résultats ont également confirmé que le lithium et le graphite ont une bonne affinité.

Cependant, le CA du métal Li sur papier carbone poreux (PCP) atteint 142°, ce qui indique que le PCP est lithiophobe. Ce résultat, qui contredisait la conclusion précédente selon laquelle le graphite est intrinsèquement lithiophile, a incité les chercheurs à mieux comprendre l'effet de la chimie de surface sur les performances de mouillage du métal Li et du graphite. Par rapport à HOPG, il a été trouvé que la surface du PCP a un grand nombre de groupes fonctionnels contenant de l'oxygène. Ces impuretés de surface joueront un rôle clé dans l'épinglage de la ligne de contact entre le métal Li et le PCP, résultant en un plus grand angle de contact apparent.

Afin de démontrer cette hypothèse, le PCP a d'abord été lithié en diminuant son potentiel électrochimique avec du métal Li fondu. Au cours de ce processus, les impuretés de surface du PCP sont également éliminées. L'expérience montre que le PCP lithié présentait un petit CA de ~52°, ce qui indique une transition réussie de la lithiophilie à la lithiophilie. En raison de la structure poreuse du PCP lithié, le métal Li s'est diffusé rapidement à travers. La simulation DFT a révélé que le graphite lithié et le graphite possédaient des performances de mouillage similaires, démontrer l'élimination des impuretés de surface serait la principale raison de cette transition des performances de mouillage du PCP au PCP lithié. La poudre de graphite a en outre été utilisée pour tester sa mouillabilité avec le métal Li. Après avoir continué à mélanger, la poudre de graphite pourrait être uniformément dispersée dans la matrice métallique Li, confirmant en outre une propriété lithiophile du graphite. Profitant de cette découverte, une nouvelle méthode de composition métal-graphite Li a été proposée et des anodes composites Li-graphite avec une grande surface peuvent être produites à grande échelle.

Ce travail étudie non seulement systématiquement la mouillabilité des matériaux carbonés à base de métal Li et de graphite, mais fournit également une nouvelle idée pour la construction de matériaux d'anodes composites Li-carbone, ce qui est utile pour le développement de batteries Li métal à haute énergie.