Jet plat liquide (urée solvatée) illuminé par une impulsion de rayons X mous à large bande obtenue par génération d'harmoniques d'ordre élevé. Les encarts montrent l'absorption à l'état d'équilibre de l'urée aux bords C et N K extraite des mesures. Crédit :MBI Berlin
La spectroscopie aux rayons X permet d'accéder directement à la nature des liaisons chimiques, à partir de laquelle le résultat des réactions chimiques peut être compris. Ainsi, les chercheurs explorent à la fois le développement de sources de rayons X et la mise en œuvre de nouvelles méthodes de mesure. Des chercheurs du Max Born Institute for Nonlinear Optics and Short Pulse Spectroscopy (MBI) ont maintenant combiné avec succès une source d'harmoniques d'ordre extrêmement élevé à base de laser de table pour la spectroscopie d'absorption des rayons X mous à impulsions courtes dans la fenêtre d'eau avec de nouveaux technologie jet plat. Ils sont les premiers à démontrer le sondage simultané d'atomes de carbone et d'azote dans des molécules organiques en solution aqueuse.
La spectroscopie d'absorption des rayons X (XAS) surveille les orbitales électroniques inoccupées avec une spécificité d'élément à partir de laquelle la structure électronique peut être dérivée. Pour la plupart des molécules organiques, la région spectrale des rayons X mous (100-1000 eV) est pertinente, comme transitions de bord K des éléments à faible Z (C, N, et O), et les bords L des métaux 3-D s'y trouvent. Le XAS est généralement effectué dans des installations à grande échelle telles que des anneaux de stockage ou des lasers à électrons libres. Les sources laser de table n'ont jusqu'à présent été que très peu utilisées pour sonder des matériaux purs, par exemple., métaux et films organiques. Jusque là, les mesures des limites K du carbone ou de l'azote des molécules organiques en solution aqueuse diluée n'ont pas été rapportées.
L'équipe de recherche du MBI a maintenant développé une source lumineuse d'impulsions de rayons X mous femtosecondes en utilisant le processus de génération d'harmoniques d'ordre extrêmement élevé. Des impulsions de commande de grande longueur d'onde (1,8 m) générées avec un système laser Ti:saphir amplifié ont été utilisées pour générer des harmoniques d'ordre élevé bien au-dessus de la gamme spectrale conventionnelle, c'est à dire., s'étend maintenant jusqu'à 450 eV. Ils ont combiné cette source avec la technologie à jet plat liquide fonctionnant pleinement dans des conditions de vide. Les spectres d'absorption à l'état d'équilibre des molécules organiques et des sels inorganiques dans une mince feuille (~ 1 m) de solution aqueuse peuvent désormais être mesurés dans toute la zone dite de fenêtre d'eau entre 200 et 540 eV (voir Fig. 1). En particulier, cette technique permet le sondage local simultané à la fois sur les sites de carbone et d'azote dans les molécules. Avec cette recherche, ils ont démontré la faisabilité de suivre plusieurs sites au sein de systèmes moléculaires, avec le potentiel de sonder les corrélations possibles entre ces sites lors de réarrangements moléculaires.
Cette étude représente une étape majeure vers l'étude systématique des réarrangements ultrarapides de systèmes moléculaires en phase solution avec la spectroscopie femtoseconde des rayons X mous. Cela pourrait apporter de nouvelles connaissances sur les processus de transport de charge ultrarapide et les réactions photo-induites en chimie et en biologie.