Les chercheurs du laboratoire national d'Oak Ridge (ORNL) du département américain de l'Énergie ont désormais accès à une capacité de pointe pour étudier les catalyseurs.

Les catalyseurs sont des matériaux spécialisés qui facilitent les réactions chimiques, du raffinage des produits pétrochimiques et de la purification des gaz au traitement du carburant et à la préparation des aliments. Selon la Société nord-américaine de catalyse, les catalyseurs contribuent à plus de 35 % du PIB mondial et représentent un marché de 12 milliards de dollars rien qu'aux États-Unis. Par conséquent, recherche sur la compréhension de la matière
propriétés et l'optimisation des performances des catalyseurs intégraux au cours des processus industriels est une priorité élevée dans la communauté scientifique.

Les approches de recherche traditionnelles n'examinent que le catalyseur et les autres produits avant ou après la réaction. Cependant, une équipe de scientifiques de l'ORNL et de la Colorado State University a récemment développé une cellule à écoulement de gaz capable d'étudier la structure atomique de ces matériaux en temps réel. En utilisant les techniques de diffraction des neutrons et de diffusion totale, les expériences peuvent imiter les conditions du monde réel avec une pertinence industrielle, comme les convertisseurs catalytiques dans les véhicules, pour fournir de nouvelles informations sur la relation impermanente entre le catalyseur et les produits de réaction.

« Si nous voulons comprendre les limites des technologies actuelles et aider à concevoir de nouveaux matériaux, de meilleurs matériaux, nous devons comprendre pourquoi ils fonctionnent, " a déclaré Daniel Olds, chercheur postdoctoral à la Spallation Neutron Source (SNS) de l'ORNL.

Les contributeurs du SNS et du Centre des sciences des matériaux en nanophase (CNMS) de l'ORNL comprenaient des chimistes, scientifiques instrumentistes, spécialistes de la réduction des données, et des exemples d'experts en environnement. Le projet a utilisé des fonds de recherche et développement dirigés par des laboratoires (LDRD), et le personnel et les utilisateurs ont déjà profité de cette nouvelle capacité.

"C'est une de ces pièces qui a été immédiatement adoptée par la communauté, ce qui est vraiment excitant pour notre équipe d'instruments, " a déclaré Katharine Page, spécialiste des instruments de NOMAD.

En installant la cellule d'écoulement de gaz sur le diffractomètre haute intensité NOMAD, Ligne de lumière SNS 1B, l'équipe a créé un nouvel environnement d'échantillonnage où les utilisateurs peuvent examiner les réactions catalytiques dans des conditions de fonctionnement réalistes. La capacité du neutron à différencier les isotopes était la clé pour étudier efficacement les interfaces gaz-solide entre un catalyseur et un échantillon de matériau.

« Les techniques de diffraction peuvent souvent sonder les modifications du catalyseur lui-même, mais l'interaction du catalyseur avec l'entité que vous catalysez est souvent très difficile à sonder, " dit Page.

Parce que tous les isotopes d'un élément parent ont le même nombre de protons, de nombreuses méthodes analytiques ne peuvent pas les distinguer. Cependant, les techniques de diffraction des neutrons peuvent différencier les isotopes car chaque atome individuel a un nombre différent de neutrons. En utilisant simultanément la diffraction des neutrons et la technique d'analyse cinétique transitoire des isotopes à l'état d'équilibre (SSITKA), l'équipe a étudié l'interaction d'un gaz adsorbant avec un échantillon de réacteur tubulaire rempli de particules solides du minéral zéolite-X, un catalyseur commercial commun.

"Les techniques que nous utilisons sont particulièrement sensibles aux interfaces amorphes et transitoires de ces matériaux catalyseurs, " expliqua la page.

Alternance entre différents isotopes de l'azote, l'équipe a identifié des parties de l'échantillon sur lesquelles observer le flux de gaz et l'adsorption par diffraction de poudre. Ils ont établi un flux continu d'azote pour aider l'échantillon à atteindre un état de réaction constant, nécessaires pour prendre les mesures SSITKA.

Une vanne dans la cellule à écoulement permet de basculer entre différents gaz afin que leurs impacts sur la réaction puissent être observés tandis qu'un analyseur de gaz résiduel mesure le gaz sortant de l'échantillon. Combiné avec les résultats des méthodes de diffraction et SSITKA, ces données ont aidé l'équipe à localiser les zones d'intérêt dans leur échantillon tout en filtrant les informations non essentielles.

"Nous avons pu voir ce signal que vous auriez du mal à trouver un autre moyen, et ce n'était pas facile, " dit Olds.

Pour faciliter les futures recherches, Olds a développé un nouveau logiciel appelé évaluation combinatoire des états de transition (CATS), qui permet aux chercheurs de télécharger des centaines ou des milliers d'ensembles de données à la fois. L'algorithme fournit ensuite des représentations graphiques des réactions en cours et aide à détecter tout problème potentiel sur la ligne de lumière.

L'équipe a d'abord construit une cellule d'écoulement de gaz complexe, mais leur conception finale d'une forme de tube en U simple permet de contourner les problèmes d'ingénierie qui peuvent affecter des équipements plus complexes.

"Rien ici n'est sorti d'une boîte. Tout était sur mesure et devait être intégré ensemble, " dit Olds.

Les chercheurs décrivent leur travail dans une étude intitulée "Une cellule à écoulement de gaz de haute précision pour effectuer des études neutroniques in situ de la structure atomique locale dans les matériaux catalytiques".

« Le projet LDRD de cellule à flux de gaz a vraiment généré une toute nouvelle classe de capacités d'environnement d'échantillons, " dit Page.

L'équipe de recherche comprenait également Peter F. Peterson, Jue Liu, Gérald Rucker, Mariano Ruiz-Rodriguez, Michelle Pawel, et Steven H. Overbury de l'ORNL et Arnold Paecklar, Michael Olsen, et James R. Neilson de la Colorado State University.

"Comme toujours, c'était formidable de travailler avec les fantastiques chercheurs de l'ORNL pour concrétiser une nouvelle idée à travers le design, construire, essai, et utilise. Le programme LDRD a été une formidable opportunité pour nous en tant qu'utilisateurs et collaborateurs externes, ", a déclaré Neilson.