Le processus photocatalytique d'oxydation de l'eau joue un rôle essentiel dans l'obtention d'un processus solaire-chimique efficace en permettant la division photocatalytique de l'eau et du CO2. /N2 fixation. Cependant, le manque de photocatalyseurs bien conçus pour surmonter la lenteur de la cinétique d’oxydation de l’eau a entravé les recherches en cours. Par conséquent, il est important de développer un photocatalyseur d'oxydation de l'eau efficace.
Dans une étude publiée dans Science Advances , l'équipe du professeur Wang Yaobing de l'Institut de recherche du Fujian sur la structure de la matière de l'Académie chinoise des sciences a proposé une nouvelle approche pour la conception rationnelle d'un cadre organique covalent de type ionique (CoTPP-CoBpy3 ) avec une morphologie de nanofeuillets atomiques ultraminces, une affinité élevée pour l'eau, une séparation efficace des charges et un mécanisme cinétique d'oxydation de l'eau favorisé. Le CoTPP-CoBpy3 Le photocatalyseur d'oxydation de l'eau surpasse la plupart des photocatalyseurs à base de COF signalés.
Les chercheurs ont démontré la morphologie de nanofeuilles ultra fines de CoTPP-CoBpy3 dans divers solvants par microscopie à force atomique (AFM) et cryo-TEM (microscopie électronique à transmission). Ils ont confirmé la superhydrophilie par des mesures d'angle de contact (CA), des tests de potentiel zêta et des calculs de théorie fonctionnelle de la densité (DFT).
Sur la base de l'analyse de la propriété de séparation de charges par spectres d'absorption transitoire femtoseconde (fs-TA), les chercheurs ont réalisé le transfert de charge intramoléculaire (TIC) ultrarapide entre deux états triplet, une durée de vie prolongée de l'état excité et la voie de transfert d'électrons relayée.
En combinant les calculs DFT et la spectroscopie du spectre infrarouge à réflectance totale atténuée in situ (ATR-IR in situ), ils ont démontré pour la première fois une adsorption de radicaux superoxydes de type final dans le site actif unique du cobalt, suggérant une voie d'oxydation de l'eau cinétiquement favorisée. .
Les chercheurs proposent un mécanisme en cascade électron-intermédiaire de couplage synergique de la voie de transfert d’électrons relayée et des évolutions intermédiaires d’oxydation catalytique de l’eau. Un tel mécanisme de cascade d'électrons intermédiaires souligne que l'état relayé par les électrons du site Co actif pourrait être plus bénéfique pour l'oxydation de l'eau que pour une accumulation extrême de trous.
Cette étude présente une conception efficace de photocatalyseur d'oxydation de l'eau, qui offre un exemple prometteur pour l'exploration de photocatalyseurs d'oxydation de l'eau haute performance.
Plus d'informations : Enbo Zhou et al, Nanofeuilles à structure organique covalente ultra fine pour une oxydation photocatalytique améliorée de l'eau, Science Advances (2024). DOI :10.1126/sciadv.adk8564
Informations sur le journal : Progrès scientifiques
Fourni par l'Académie chinoise des sciences
